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鋰離子電池（LIB）材料的缺陷工程因其能夠調(diào)節(jié)電導(dǎo)率并為電化學(xué)反應(yīng)引入額外活性位點而引起了人們的興趣。然而，在大部分電極中而不是在其表面附近收獲過多的內(nèi)在缺陷仍然是一個長期的挑戰(zhàn)。

格里菲斯大學(xué)張山青、北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、浙江大學(xué)陸俊、中科院物理所谷林等展示了一種多用途的淬火策略，該策略在鈦酸鋰（Li4Ti5O12，LTO）中實施，以實現(xiàn)內(nèi)部區(qū)域的非致密化。

圖1. 合成和工作期間淬火LTO負(fù)極的結(jié)構(gòu)演變

這項工作首次證明了缺陷工程改變LTO組分脫鋰極限的可行性，從而使LTO負(fù)極釋放其潛在可逆容量，同時保持高倍率能力和循環(huán)穩(wěn)定性。

因此，高溫下產(chǎn)生的氧脫離化學(xué)計量被保留，而Li/Ti重新分布由于抵抗V_O積聚的熱力學(xué)驅(qū)動力而自發(fā)發(fā)生。這種高度缺陷的結(jié)構(gòu)具有良好的電子傳導(dǎo)性和原始樣品中不存在的明顯的離子存儲行為。

圖2. 溫度對LTO中V_O含量和Ti氧化態(tài)的影響

結(jié)果，淬火后的LTO負(fù)極可以在8a和16d位點可逆地提取/插入天然鋰離子，這導(dǎo)致容量顯著增加（高達(dá)202mAh g^?1），分別超過原始LTO的理論值和實驗值15.4%和30%，即使在高倍率下也具有優(yōu)異的保留率。

可以預(yù)見，這種高效、低成本的淬火技術(shù)可以大大加快LTO電池的發(fā)展，提高其市場份額，其基本機制也將從缺陷化學(xué)的角度為儲能材料的設(shè)計范式帶來新的啟示。

圖3. LNQ-LTO的表征及電化學(xué)性能

Quenching-Induced Defects Liberate the Latent Reversible Capacity of Lithium Titanate Anode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208573

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