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安建大Small：SnS2上構建N-Cu-S界面化學鍵實現高效的太陽能光電化學全水解

石油燃料的消耗和環境的惡化不僅違反了可持續發展的規則，也抑制了當前工業的發展。將太陽能轉化為化學資源已被認為是對當代能源和環境挑戰的重要回應。作為一種可能的將太陽能轉化為化學燃料的方法，光電電化學（PEC）水分解引起了廣泛的科學和技術關注，它結合了電催化，光催化，電荷動力學和催化反應的優點。然而，由于各種光電極從太陽能轉換到氧和氫的效率低，反應動力學緩慢，載流子的分離和傳輸效率低，光吸收弱，限制了PEC的應用。

為了克服這些困難，構建高效的太陽能水分解光電極是非常可取的，但也是具有挑戰性的。因此，安徽建筑大學王秀芳和丁益（共同通訊）等人開發了一種新的策略來構建N-C骨架和SnS₂之間的界面N-Cu-S鍵（Cu-N-C@SnS₂）以實現PEC的高效水分解。

在Na₂SO₄溶液（0.5 M）中，在光照后，純SnS₂光電陽極在1.23 V（相對于RHE）時表現出相對較低的光電流密度（0.25 mA cm^-2），這是由于OER動力學緩慢和嚴重的載流子復合。N-C@SnS₂-1比純SnS₂具有相對更高的PEC水分解的能力，主要是由于在N-C骨架的作用下，空穴流到表面同時電子流到氟摻雜氧化錫。

顯然，Cu-N-C@SnS₂-1在這些材料中具有最好的性能（在1.23 V（相對于RHE）下電流密度為3.40 mA cm^-2），起始電位負移0.04 V（相對于RHE）。同時，N-C和Cu-N-C具有較低的電流密度。這些表明，N-Cu-S鍵的引入可以抑制載流子的復合，提高析氧活性。N-Cu-S鍵的存在和復合材料中SnS₂的含量也顯著影響表面光電流值。

詳細的實驗和計算結果表明，界面N-Cu-S化學鍵增強了界面接觸，提高了載流子的分離和轉移效率，改善了電化學反應的活性和穩定性。此外，引入N-Cu-S鍵后，Cu-N-C@SnS₂表面的過電位降至2.52 V，說明OOH^*更容易在Cu-N-C@SnS₂表面形成，有利于產生O₂。N-Cu-S鍵是影響Cu-N-C@SnS₂異質結反應活性的關鍵因素，可以顯著提高析氧反應活性。基于上述實驗和理論數據，提出了一種可行的機制，以解釋Cu-N-C@SnS₂光電陽極上顯著提高的PEC性能。

對于具有較差界面鍵合的N-C骨架和SnS₂，由于它們的界面上有較大的能壘，從SnS₂到N-C骨架的光誘導電子轉移可以被徹底阻止。大量空穴將與光生電子重新結合，而不是參與PEC分解水。相比之下，SnS₂和N-C骨架之間的強界面連接是通過構建N-Cu-S鍵形成的，聚集在SnS₂上的光生電子迅速轉移到對電極，光生空穴迅速從光陽極轉移到催化劑表面，參與O₂的產生。顯著促進了電荷分離和轉移，獲得了高效的PEC分解水性能。該工作為構建金屬硫化物與碳材料之間的緊密接觸和載流子傳輸通道提供了一種可行的方法。

Constructing N-Cu-S Interface Chemical Bonds over SnS₂ for Efficient Solar-Driven Photoelectrochemical Water Splitting, Small, 2022, DOI：10.1002/smll.202205706.

https://doi.org/10.1002/smll.202205706.

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