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通過人工光合作用將太陽能轉化為可儲存的化學品是解決能源和環境問題的一種有吸引力的方法。水的氧化對于自然和人工光合作用都是至關重要的，由于其緩慢的動力學，它決定了整體的光催化效率。許多研究致力于金屬基水氧化催化劑的設計以模擬天然光合作用中的CaMn₄O₅復合物。已經表明，水在金屬活性位點上的吸附和活化通常是水氧化所必需的。

然而，有機半導體的化學組成明顯不同于無機材料，因此表明有機半導體上有不同的水氧化機制。盡管有報道稱其中一些在水氧化中具有活性，并表明水氧化是由催化劑和水分子之間的相互作用造成的，但有機半導體上的水活化和轉化途徑仍未完全了解，仍然是一個有爭議的話題。探索光合作用的催化機制和確定進一步水氧化的關鍵因素對光合作用具有重要意義，但具有很高的挑戰性。

基于此，福州大學于巖和李留義（共同通訊）等人提出了共價有機骨架（COFs）光催化水合作用引發的水氧化途徑。

在可見光照射下，評估了四種COF，包括DETH-COF, BBT-COF, BHT-COF和BOT-COF在純水中的光催化性能。四種COFs均能持續產生H₂O₂，測定了平均H₂O₂生成速率分別為1665、923、833和390 μmol g^-1 h^-1。H₂O₂生成速率的變化趨勢與四種COFs的光電流測試結果相匹配。在空氣氣氛中可以有效地產生H₂O₂，與純O₂相比僅略有降低。

當在相同的反應條件下，采用連接的模型化合物時，H₂O₂的產率很低，這主要是因為它缺乏π擴展的共軛結構。在450 nm處，DETH-COF合成H₂O₂的表觀量子產率為0.063%。在可見光和室溫空氣環境下，在沒有空穴犧牲劑的光催化劑中，DETH-COF上的H₂O₂生成速率是最高的，與純O₂下最好的光催化劑的H₂O₂生成速率相當。空氣中24小時內連續產生H₂O₂表明DETH-COF的高穩定性和長期光催化應用的潛力。

此外，還利用原位產生的H₂O₂評估了光催化殺菌（大腸桿菌）用于水處理的效果。四種COFs的失活性能與它們的光催化H₂O₂產率趨勢一致。DETH-COF顯示出良好的可見光殺菌活性和穩定性，顯示出在水處理方面的巨大潛力。本文證明了一個有效的水合作用引發的 COFs 水氧化途徑。COFs 中腙鍵的水合作用引發了水的氧化。隨后的去羥基化和釋放的羥基自由基偶聯生成H₂O₂產物。氧化脫氫和去羥基化過程選擇性地生成H₂O₂產物。

此外，還通過增強COFs的親水性來提高水氧化效率。雖然本研究的重點是腙鍵的COFs，但這里提到的水合作用引發的水氧化途徑也可以應用于具有適當能帶結構的其他可逆鍵連接的半導體，如有機聚合物和有機-無機雜化。這項對COFs上水氧化途徑的研究不僅突出了有機半導體在人工光合作用中的潛力，而且為旨在有效利用太陽能的光催化劑設計提供了一種新的方法。

The Hydration-Initiated Pathway of Water Oxidation over Photoexcited Covalent Organic Frameworks, ACS Catalysis, 2022, DOI：10.1021/acscatal.2c03878. https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03878.

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福大于巖/李留義ACS Catalysis：光激發共價有機骨架上水合作用引發的水氧化途徑

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