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號外，Sargent跳槽啦！

說起鈣鈦礦，就不得不提到Edward H. Sargent教授，在催化領域有著舉足輕重地位的他，在量子點與鈣鈦礦這兩種材料中更是占據半壁江山。源于他超高的被引用量，現在閉著眼找一篇“Perovskite”文章，必然會在某個角落溯源到他的名字。根據谷歌學術數據，Sargent教授近五年來的引用次數已達到86000多次，總引用數已經超過113000次，而h指數則達到了恐怖的170，此等大牛使我眾凡人望塵莫及。此外，Sargent的文章用詞優美，邏輯縝密，一口氣讀下來酣暢淋漓，令人如沐春風。

值得注意的是，大牛Sargent已經出現在美國西北大學（Northwestern University）網頁！宇宙第一材料天團從加拿大轉移到美國了。

https://chemistry.northwestern.edu/people/core-faculty/profiles/ted-sargent.html

在多倫多大學的老課題組主頁上也可以看到西北大學的標志，看來是‘和平分手’的節奏。

老課題組主頁：https://light.northwestern.edu/

2022年Sargent在老東家完美收官，鈣鈦礦領域的最后十舞

我們將2022年Sargent教授課題組有關鈣鈦礦的十篇成果簡要介紹，他又發了2篇Nature，2篇大子刊！

JACS：寬禁帶鈣鈦礦量子點用于天藍色發光二極管

基于QD-in-matrix結構的紅光二極管在100 cd m^-2的初始亮度下已經實現了超過18%的外量子效率，且工作壽命超過2000小時，而在天藍色發光鈣鈦礦LEDs中穩定性與外量子效率仍遠低于商業化標準。

加拿大多倫多大學Edward H. Sargent將CsPbBr₃鈣鈦礦量子點嵌入CsPb_1-xSr_xBr₃鈣鈦礦陣列中，通過在基質鈣鈦礦中引入Sr²⁺來調整晶格匹配、增加帶隙，并加入雙(4-氟苯基)苯基氧化膦與Sr²⁺產生強配位作用，由此隔絕H₂O，解決了Sr²⁺的易吸濕性導致的鈣鈦礦侵蝕。以此獲得的QD-in-matrix結構展現出優秀的空氣、光照穩定性，以及鈣鈦礦基質與量子點之間高效的電荷傳輸；基于此制備的LEDs獲得了13.8%的外量子效率與超過了6000cd m^-2的超高亮度。

https://doi.org/10.1021/jacs.1c12556

Advanced Functional Materials：定制前驅體實現了用于固態照明的烷基銨鹵化錫鈣鈦礦磷光器件

在具有寬帶自陷態發射的鈣鈦礦磷光體中，錫基磷光體由于具備很高的光致發光量子產率（PLQY）而倍受關注，但是錫基鈣鈦礦磷光體的合成需要在惰性氣氛中進行。

南京大學鄧正濤與多倫多大學Edward H. Sargent通過精細調控前驅體，實現了在空氣中合成低維錫基鈣鈦礦，制備的薄膜擁有超過80%的PLQY，且Stokes shift超過150 nm。基于辛胺鹽制備的白光發光二極管表現出適宜于家庭照明用途的暖白光發光(相關色溫=2654K)，顯色指數達到了92，是目前報道最好的無鉛鈣鈦礦WLEDs。

https://doi.org/10.1002/adfm.202111346

Advanced Materials：原位引入無機配體實現帶隙穩定的混合鹵素鈣鈦礦量子點器件

混合鹵素鈣鈦礦納米晶在配體交換后由于體系中不充分的配體，很容易導致納米晶表面的不完全鈍化。后續引入無機配體可以很好的鈍化表面，但無機配體需要高極性溶劑DMF/DMSO來溶解，而高極性溶劑會損害鈣鈦礦納米晶的結構，從而導致LEDs器件的不穩定性。

多倫多大學士嘉堡分校Oleksandr Voznyy，蘇州大學廖良生以及多倫多大學Edward H. Sargent團隊報道了在納米晶純化過程中，采用極性較小的溫和溶劑乙酸乙酯來原位的引入無機配體，所制備的混合鹵素鈣鈦礦膠體可在100W cm^-2光照下保持穩定，并在25℃和40%的濕度下穩定超過一年。基于此鈣鈦礦納米晶所制備的LED器件實現了24.4%的EQE和極窄的發射(半峰寬為30 nm)；且與已報道的最穩定紅光鈣鈦礦LEDs (EQE＞20%)相比，工作穩定性提高了6倍。

https://doi.org/10.1002/adma.202200854

ACS Central Science 低維鈣鈦礦發光和結構的高通量實驗評估方法

高通量實驗是結合機器人技術、排列組合法和并行處理法來探尋新材料的技術。而金屬鹵化物鈣鈦礦是一種具有很大化學組分調整空間的光電材料。

加拿大多倫多大學Edward H. Sargent團隊開發了一個高通量工作流程來合成和表征發光鈣鈦礦單晶，通過篩選優化16000種鈣鈦礦單晶的發光光譜，研究了合成參數與組分對鈣鈦礦單晶發光強度的影響，此高通量工作流程的加速因子是先前報道合成和表征方法的100倍以上。基于此工作流程，研究人員優化出3,4-二氟苯基甲胺來合成金屬鹵素鈣鈦礦，并獲得了10%的PLQY。

https://doi.org/10.1021/acscentsci.2c00041

Nature Photonics：量子尺寸調控的異質結構實現高效率高穩定性的倒置鈣鈦礦太陽能電池

低維鈣鈦礦可以通過調節鉛鹵八面體的層數(n)來實現不同的能帶分布。包含2D/3D異質結構的鈣鈦礦太陽能電池已經實現了大于25%的PCE，但n=1和2的分布卻不利于倒置結構電池的載流子傳輸。

多倫多大學Edward H. Sargent與上海科技大學寧志軍報告了一種2D/3D混合結構的倒置電池器件。通過分子尺寸較大的有機陽離子3F-PEA，以較慢的結晶速度形成2D結構，形成了n≥3的低維鈣鈦礦，實現了準穩態認證為23.91%的效率，并且在室溫與50%的相對濕度下，未封裝的器件連續工作1000小時后性能未衰減。

https://doi.org/10.1038/s41566-022-00985-1

Nature：改進晶粒表面鈍化的全鈣鈦礦疊層太陽能電池

全鈣鈦礦疊層太陽能電池有望于突破單節電池的理論極限，但受限于上層Pb-Sn混合窄帶隙電池的較短載流子擴散長度，以至于疊層電池無法獲得較高的電流密度。

南京大學譚海仁課題組與多倫多大學Edward H. Sargent團隊采用分子動力學模擬的方法，發現常用的鈍化分子PEA⁺，在鈣鈦礦結晶的溫度下無法很好地鈍化表面缺陷；而使用4-三氟甲基苯基銨(CF3-PA)可以增強鈍化劑的吸附，它表現出比苯乙胺更強的鈣鈦礦表面-鈍化劑相互作用。通過在前驅液中添加少量的CF3-PA，使窄帶隙電池的擴散長度超過了5?μm，效率超過了22%。基于此鈍化方法制備的全鈣鈦礦疊層電池達到了26.4%的認證效率，超過了效率最高的單節鈣鈦礦太陽能電池。封裝后的器件在最大功率點運行600小時后，仍能保持初始性能的90%以上。

https://doi.org/10.1038/s41586-021-04372-8

Nature Electronics：鈣鈦礦實現亞毫米光探測和測距

光探測和測距(LiDAR)技術是一種應用于自動駕駛汽車、機器視覺和增強現實的動態遙技術。這些苛刻的測距應用場景需要很高的光電探測器的響應速度和信噪比。硅基器件一直是激光雷達光電探測器在850-950 nm范圍內的首要選擇。然而，硅的間接帶隙特性導致其在近紅外區域的吸收系數很低，且需要在響應速度和效率之間進行權衡。

多倫多大學Edward H. Sargent團隊報道了溶液處理的鉛錫二元鈣鈦礦光電探測器，通過對錫鈣鈦礦前驅體進行改造，使鈣鈦礦在精準的化學計量比上結晶，并防止與其空穴傳輸層形成界面缺陷。該方法從溶液中去除氧氣，通過補償將Sn⁴⁺轉化為Sn²⁺，并且不會留下金屬錫和SnO_x的殘留物。制成的器件在850 nm處具有85%的外量子效率，暗電流低于10^-8 A cm^-2，響應時間大于100 ps，且可以在50微米標準偏差下分辨亞毫米的距離。

https://doi.org/10.1038/s41928-022-00799-7

Advanced Science：降低準二維鈣鈦礦的相分布實現穩定的深藍光電致發光器件

溶液法制備的準2D鈣鈦礦包含多種不同大小量子阱分布，這種不均勻的結構導致載流子易于陷入最小帶隙的部分中，從而限制了深藍光的發射，并且加速了俄歇復合。

多倫多大學Edward H. Sargent與梨花女子大學Dong Ha Kim提出了一種新的準2D鈣鈦礦制備方法，使制備過程中的溶劑與反溶劑可控的同時蒸發，由此使準2D鈣鈦礦薄膜中的相分布更加均勻。通過對準二維鈣鈦礦成膜動力學進行調控，獲得了穩定的深藍色電致發光器件，其峰值發射波長為466 nm，線寬為14 nm。且在EQE為0.1%的情況下顯示出280 cd m^-2的最大亮度。

https://doi.org/10.1002/advs.202201807

Nature Review Materials：鈣鈦礦發光器件商業化路線圖

鈣鈦礦LEDs是下一代高顯色高純度顯示器和照明的理想選擇。然而鈣鈦礦的工業化應用還受到幾個技術瓶頸的阻礙，如顯色再現性不足、工作穩定性低、毒性和大規模生產受限等。多倫多大學Edward H. Sargent與首爾大學Tae-Woo Lee教授團隊綜述了鈣鈦礦發光器件的現狀，提出一個技術路線圖，明確了鈣鈦礦顯色技術進入具有高色彩純度、虛擬現實顯示及通用或特殊照明市場的目標需求。

https://doi.org/10.1038/s41578-022-00459-4

10. Nature：調節表面電勢使全鈣鈦礦疊層電池電壓最大化

寬帶隙電池(~1.7eV)和窄帶隙電池堆疊制備的全鈣鈦礦串聯太陽能電池已超越了單節鈣鈦礦電池的效率記錄。盡管疊層電池進展迅速，但寬帶隙中開路電壓(Voc)損失要大于正常帶隙鈣鈦礦電池，而Voc損失是疊層電池性能提升的下一個窗口。

多倫多大學的Edward H. Sargent教授與美國托萊多大學鄢炎發教授提出，Voc損失源于鈣鈦礦表面的不均勻電位和相差較多的鈣鈦礦與電子傳輸層的能級匹配，而常見的單胺分子無法解決這個問題，作者通過向鈣鈦礦表面引入1,3丙二胺分子（PDA）修飾了鈣鈦礦的表面態，從而獲得更加均勻的表面電勢分布，使準費米能級劈裂提高了90 meV，由此得到了Voc為1.33 V的寬帶隙電池。將該層與單節窄帶隙串聯，實現了Voc為2.19 V，效率超過27%，且在工作500小時后仍保持86%以上的初始效率。

https://doi.org/10.1038/s41586-022-05541-z

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