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?江西師大Small：NiFe/NiFeOOH超順磁性核/催化殼異質結構電化學重構用于磁加熱強化析氧反應

過渡金屬催化劑因其高催化活性和低成本而被廣泛研究，成為Ir/Ru貴金屬催化劑的新興替代品。而電化學重構是獲得高活性過渡金屬衍生催化劑的一種可行且通用的策略。在電化學析氧反應（OER）過程中，由于氧化電位高，過渡金屬常衍生為高價（氧）氫氧化物（MOOH, M =過渡金屬）。

然而，由于其較差的導電性，重構的（氧）氫氧化物的非晶性質從根本上阻礙了電化學動力學。在此背景下，空間限制結構不僅為研究人員提供了一種通過與高導電限制主體完全接觸來實現過渡金屬衍生氫氧化物催化劑超高導電性的有效途徑，而且通過保護（氧）氫氧化物不被降解來保證電催化劑的穩定性。

江西師范大學袁彩雷等人基于脈沖激光沉積制備的NiFe納米粒子成功地限制了電化學重構的高導電碳基質中的NiFeOOH納米粒子。

有交變磁場刺激的NiFe/NiFeOOH核/殼納米粒子顯示出OER性能的增強，在10 mA cm^-2的電流密度下，具有209.2 mV的過電位，比沒有交變磁場刺激的相對應的納米粒子（342.2 mV）小133 mV。眾所周知，超順磁性是一種出現在小型鐵磁性納米粒子中的磁性形式，與順磁性一樣，當外部磁場被移除時沒有磁化，并且也與鐵磁性一樣，在低磁場的影響下達到高水平的磁化。

因此，在交變磁場刺激下，超順磁性的NiFe/NiFeOOH異質結構納米粒子的磁矩隨著外部交變磁場的方向快速翻轉，從而產生與Néel弛豫相關的磁加熱效應，提高了OER性能。采用計時電位法，在電流密度為10 mA cm^-2的條件下以及在交變磁場刺激下，構建的NiFe/NiFeOOH核/殼納米粒子催化劑在16小時的OER長期穩定性測試中展現了良好的穩定性。電化學測試結果表明，以鐵磁性核（NiFe）和高催化活性殼（NiFeOOH）構建的電化學重構的核/殼型納米粒子能夠有效地實現與Néel弛豫相關的局部磁加熱，從而大大提高了NiFe/NiFeOOH核/殼型納米粒子催化劑的OER性能。

為了深入了解NiFe/NiFeOOH核/殼納米粒子在原子和電子水平的OER性能，本文進行了密度泛函理論（DFT）計算。為了比較OER性能，提出了三種結構模型：NiFe、NiFeOOH和NiFe/NiFeOOH。NiFe/NiFeOOH中OER的速率決定步驟是^*OH到^*O的第二步，其過電位（η_OER = 0.51 V）低于NiFeOOH（η_OER = 0.75 V）和NiFe（η_OER = 1.03 V），具有更高效的OER動力學。

此外，靠近NiFeOOH側有明顯的電荷積累，表明電子從NiFe轉移到NiFeOOH的過程。這意味著更有利的吸附反應中間體，從而促進OER活性。DFT計算結果表明，NiFe和NiFeOOH之間的強電子相互作用增強了電荷轉移，并通過降低反應中間體的結合強度改善了反應動力學。該研究表明，所設計的超順磁性核/殼納米粒子，結合磁加熱效應的顯著改善，有望成為高效的OER催化劑，其較為封閉結構保證了高導電性和催化穩定性。

Electrochemical Reconstruction of NiFe/NiFeOOH Superparamagnetic Core/Catalytic Shell Heterostructure for Magnetic Heating Enhancement of Oxygen Evolution Reaction, Small, 2022, DOI：10.1002/smll.202205665 https://doi.org/10.1002/smll.202205665.

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