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?忻獲麟/趙建玲/劉輝Small：超親水微孔Ni (OH)x/Ni3S2異質結構，實現大電流密度析氫

電化學水分解產氫技術，由于其可循環性和無CO₂排放特性，引起了人們的廣泛關注。迄今為止，堿性水電解被認為是工業水分解的主流技術，但陰極析氫反應(HER)的高能耗阻礙了其大規模應用。鉑基材料被認為是HER的基準電催化劑，但貴金屬材料的高成本和稀缺性阻礙了它的廣泛應用。因此，開發低成本，高活性和穩定的非貴金屬電催化劑對堿性HER(特別是在大電流密度(≥200mA cm^-2)下)的實際應用具有重要意義。

基于此，加州大學爾灣分校忻獲麟、河北工業大學趙建玲和劉輝等合理地設計和制備了一種自支撐微孔Ni(OH)_x/Ni₃S₂異質結構電催化劑，并且該電催化劑經電化學處理后具有超親水性。

具體而言，Ni(OH)_x/Ni₃S₂/NF異質結構電催化劑表面具有超親水性(接觸角為0°)，明顯優于初始Ni₃S₂/NF(接觸角為146°)。利用Ni(OH)_x/Ni₃S₂/NF超親水性和微孔特性，其在1.0 M KOH溶液中只需54 mV的過電位就能達到10 mA cm^-2的電流密度和67mV dec^-1的Tafel斜率。Ni(OH)_x/Ni₃S₂/NF還在大電流密度下表現出優異的HER性能，電流密度為100、500和1000 mA cm^-2時的過電位分別為126、193和238 mV，并且可連續工作高達1000 h(≈320 mA cm^-2)，這優于商業Pt/C。

研究人員利用密度泛函理論(DFT)分別對Ni(OH)₂/Ni₃S₂和Ni₃S₂催化劑進行了表征。通過比較異質結構Ni(OH)₂/Ni₃S₂和Ni₃S₂中的水解離過程，發現異質結構Ni(OH)₂/Ni₃S₂中TS1和H₂O*之間的能量差(1.96 eV)和TS2與[H₂O-H]*之間的能量差(2.42 eV)均小于Ni₃S₂中的3.57 eV和5.92 eV，這表明水分解在異質結構中比在Ni₃S₂中更容易發生。

此外，氫原子在Ni(OH)₂/Ni₃S₂中的吸附自由能小于Ni₃S₂，說明異質結構的吸附能力較強。因此，與Ni₃S₂相比，無論是對于熱能還是動力學，Ni(OH)₂/Ni₃S₂異質結都表現出更強的催化活性。

Super-Hydrophilic Microporous Ni(OH)_x/Ni₃S₂ Heterostructure Electrocatalyst for Large-Current-Density Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205719

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