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中科大?EES: 低Pt負載量的Pt1.5Ni1-x/Ni-N-C用于中繼催化ORR

氮摻雜碳(M-N-C)上的金屬單原子已經成為質子交換膜燃料電池(PEMFC)有效的氧還原反應(ORR)催化劑，因為它們具有極大地減少鉑族金屬(PGM)催化劑的使用。然而，大多數已報道的M-N-C電催化劑難以催化多電子過程中產生的復雜中間體(特別是在酸性ORR中)。具體而言，對于4e^?ORR過程，分離的金屬位點通常面臨著難以吸附還原后的中間體的問題，導致難以進一步將其還原為H₂O。

基于此，中國科學技術大學吳宇恩和周煌等開發了一種氣體促進脫合金化工藝，直接構建了一個由單個Ni位包圍的緊密堆積的Pt-Ni NC(Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C)，在這兩種類型的位點之間可以實現有效的電子轉移，以實現優越的ORR性能。

所制備的Pt-Ni NC由于熱脫合金效應和NH₃腐蝕而具有穩定的富Pt表面，其中大量的Ni原子從初始的Pt-Ni合金中遷移出來并被鄰近的氮缺陷位點捕獲。通過與未經處理的樣品相比，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑在酸性介質中具有更高的ORR性能，其質量活性(MA)/比活性(SA)為4.1 A mg_Pt^-1/4.6 mA cm^-2，是商業Pt/C的15/7倍，超過了許多貴金屬催化劑。更重要的是，在實際燃料電池試驗中，Pt負載量只有Pt/C一半的Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑表現出更高的活性和耐久性。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑上Ni-N-C位點和PtNi位點之間的多位點協同作用有效地激活了氧分子，有利于進一步的還原過程；緊密排列的雜化體能夠保證關鍵中間體OOH*從Ni位點連續遷移到鄰近的Pt上，促進中繼反應以提高催化性能。此外，Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C催化劑在費米能級附近具有豐富的電子態，這意味著其具有更強的電荷轉移能力；Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C還具有更低的d帶中心，這也意味著中間體在Pt_1.5Ni_1-x/Ni-N-C上的吸附更強，這也促進了ORR反應的進行。

綜上，在這項工作中研究人員將PtNi納米晶體和致密的分離Ni位點集成在N-C上，構建了一個緊密排列的雜化體，用于有效的中繼催化，這大大提高了膜電極組體(MEA)的活性和穩定性，同時保持了低鉑負載，這為設計更多的具有優異催化性能的低Pt電催化劑提供了策略。

A Closely Packed Pt_1.5Ni_1?x/Ni–N–C Hybrid for Relay Catalysis towards Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d2ee02381d

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