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南航?AFM: π-d電子耦合的有機(jī)-無機(jī)雜化界面穩(wěn)健析氫

電催化水分解作為一種高效、低環(huán)境友善的制氫技術(shù)，具有大規(guī)模應(yīng)用的潛力。然而，在這一過程中，大電流密度析氫反應(yīng)(HER)催化劑的高成本和不穩(wěn)定性嚴(yán)重阻礙了水分解工業(yè)化進(jìn)程。因此，非貴金屬電催化劑的設(shè)計是降低水分解成本的關(guān)鍵。在眾多的設(shè)計策略中，異質(zhì)界面工程被廣泛用于調(diào)節(jié)非貴金屬催化劑的活性，合理的界面接觸可以通過電荷相互作用提高界面活性，同時保留單個材料的典型特征。

近日，南京航空航天大學(xué)彭生杰課題組采用電沉積法構(gòu)建了由聚苯胺(PANI)和草酸鹽組裝而成的有機(jī)-無機(jī)雜化結(jié)構(gòu)催化劑，其對HER具有高活性和穩(wěn)定性。

在堿性條件下，草酸鹽經(jīng)歷一個相變過程后形成真正的活性氫氧化物；泡沫鎳(NF)中的鎳元素有利于提高氫氧化物的電導(dǎo)率。由于PANI與金屬中心之間存在強(qiáng)的π-d電子耦合，在相變過程中PANI層具有很強(qiáng)的親水性，使得催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。

此外，PANI與活性相之間的π-d電子耦合促進(jìn)電子結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和金屬位點的效能增強(qiáng)，導(dǎo)致有機(jī)-無機(jī)雜化結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性和在堿性環(huán)境中高電流密度下的穩(wěn)定性。具體而言，重構(gòu)后的Co_0.59Ni_0.41(OH)₂@PANI/NF在在-10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為43 mV；當(dāng)電流密度上升到-1000 mA cm^-2以上時，Co_0.59Ni_0.41(OH)₂@PANI/NF能構(gòu)連續(xù)運行超30小時而沒有明顯的活性下降。

根據(jù)理論計算和實驗結(jié)果，Co_0.59Ni_0.41C₂O₄@PANI/NF在有機(jī)-無機(jī)雜化界面上的高活性和穩(wěn)定性可歸因于以下因素：

1.前驅(qū)物會腐蝕基板，導(dǎo)致草酸鹽中的離子不均勻，從而改善自支撐電極的電導(dǎo)率和效能；

2.在HER過程中草酸鹽的相轉(zhuǎn)變提供了一個真正有效的活性相；

3.PANI層實現(xiàn)增強(qiáng)的親水性，促進(jìn)傳質(zhì)，以確保在高電流密度下穩(wěn)定催化HER。

更重要的是，π-d電子耦合使得PANI與金屬位點之間的穩(wěn)定連接成為可能，從而保證了有機(jī)-無機(jī)雜化界面在HER相變之后仍然能夠保持。PANI和真活性相Co_0.59Ni_0.41(OH)₂之間的有機(jī)-無機(jī)雜化界面保證了更有效的活性位點暴露，并降低了Co位點的d帶中心，這使得Co位點具有優(yōu)化的中間吸附以獲得更高的性能。

Inheritable Organic-Inorganic Hybrid Interfaces with π–d Electron Coupling for Robust Electrocatalytic Hydrogen Evolution at High-Current-Densities. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211576

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