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電化學CO₂還原反應(CO₂RR)為生產高附加值的碳氫化合物和氧化物提供了一個可持續的方法。然而，活性中心在CO₂RR電化學過程中的不可控遷移限制了其同時獲得高C₂選擇性和穩定性的催化能力。

近日，中國科學技術大學熊宇杰和龍冉等報告了一個簡單而有效的合成策略，在合成的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃催化劑上通過界面CuAlO₂物種來穩定高活性中心。

根據CuAlO₂的錨定效應，活性中心在電化學反應過程中不可控的遷移被抑制。性能測試結果表明，最優的Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)催化劑對電化學CO₂RR轉化為C₂產物的法拉第效率(FE)高達85.6%(FE_C2H4>70%)，Cu-CuAlO₂-Al₂O₃(Cu/Al=3:1)在-1.17 V_RHE至-1.23 V_RHE電壓范圍內連續運行超過300 h，C₂產物的法拉第效率超過85%(FE_C2H4超過71%)，性能優于已報道的大多數銅基催化劑。

研究人員采用從頭算密度泛函分子動力學模擬，研究了在300 K和適當的平衡時間下加入一個電子后Cu-CuAlO₂-Al₂O₃的穩定性:在Cu(100)、Cu(100)/CuAlO₂(001)和重組Cu(411)/CuAlO₂(001)模型中注入一個電子，完美地模擬了它們在電化學CO₂RR過程中的結構演變。

結果表明，Cu(411)/CuAlO₂(001)復合結構中的Cu(100)表面比純Cu(100)表面和Cu(100)/CuAlO₂(001)表面更穩定，這與Cu-CuAlO₂-Al₂O₃在電化學CO₂RR下表現出良好穩定性相一致，突出了構建的界面CuAlO₂物種的重要性。總的來說，這種簡單、高效的原位合成方法為設計和制備一種高選擇性、超耐用的大規模電化學CO₂RR催化劑提供了技術參考。

Identifying an Interfacial Stabilizer for Regeneration-Free 300 h Electrochemical CO₂ Reduction to C₂ Products. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c11109

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?中科大熊宇杰/龍冉JACS：不可忽視的界面CuAlO2，助力電催化CO2還原為C2

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