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利用原子團簇調控單原子金屬位點的電子分布，是一種提高其固有氧還原反應（ORR）活性的有效策略。

基于此，湖南大學韓磊教授和王雙印教授、中科院上海高等研究院李麗娜研究員（共同通訊作者）等人報道了通過結合后吸附和二次熱解，構建了單原子團簇狀Mn位點，得到FeMn_ac/Mn-N₄C催化劑。

實驗測試發現，FeMn_ac/Mn-N₄C催化劑表現出優異的ORR活性，在0.5 M H₂SO₄中半波電位為0.79 V，在0.1 M KOH中半波電位為0.90 V，以及優異的Zn-空氣電池性能。

為進一步揭示Mn單原子和FeMn原子團簇對FeMn_ac/Mn-N₄C催化劑ORR活性的協同作用，DFT計算，深入研究了反應中間體的結合能和對應的能壘。

作者構建了石墨烯負載Mn單原子（Mn-N₅C）、Fe單原子（Fe-N₅C）和FeMn原子團簇/Mn單原子（FeMn_ac/Mn-N₄C）的三個理想結構模型。

作者提出了帶有堿的FeMn_ac/Mn-N₄C的ORR工藝。在零電極電勢（U=0 V）下，上述三個模型在ORR過程中都出現了下坡自由能路徑，表明所有電子轉移步驟都具有一致的自發放熱過程。

值得注意的是，在將電勢增加到平衡電勢（U=1.23 V）時，出現了幾種吸熱ORR途徑。第二個ORR步驟（*OOH + e^–+ H⁺ → *OH + H₂O）是上升的，并且被認為是吸熱過程，表明O-O鍵的斷裂和*OH的形成是緩慢的。

相反，FeMn_ac/Mn-N₄C中FeMn原子團簇輔助的Mn位點可以促進O-O鍵斷裂過程，從而優化含氧中間體的解離，促進四-電子氧還原。

Decorating Single-Atomic Mn Sites with FeMn Clusters to Boost Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202214988.

https://doi.org/10.1002/anie.202214988.

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韓磊/王雙印/李麗娜Angew.：FeMnac/Mn-N4C實現高效ORR

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