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?哈工大ACS Energy Letters：構建界面O2積累微環境，促進電化學H2O2生產

氧(O₂)在炭質催化劑上的電還原為H₂O₂的生產提供了一種有效的方法。碳電極界面微環境中反應物種的傳質和擴散除了調節碳催化劑的固有催化活性外，還對H₂O₂的生成活性和選擇性產生重要影響，但這些影響目前尚不清楚。

近日，哈爾濱工業大學孫飛課題組報告了在氣體擴散電極中建立一個積氧微環境(GDE)，可以使碳催化劑通過耦合氧氣物質傳遞和pH誘導效應大大改善2e^–ORR動力學。

研究人員通過對不同電極界面構型(RRDE、GDE、IME)的電化學動力學分析和擴散特性模擬，發現積氧微環境與H₂O₂生產效率的提高密切相關。進一步的表征表明，電極中積累的氧氣誘導局部pH值的增加，這可以穩定反應中間體(*O₂^–，*OOH)并抑制其質子化過程，從而顯著提高O₂對H₂O₂的選擇性。

因此，所制備的AC@炭布表現出更高的H₂O₂合成速率和法拉第效率，在20和30 mA cm^-2電流密度下AC@炭布的H₂O₂選擇性接近100%。為進一步評估AC@炭布的電催化穩定性，進行了10小時的測試，AC@炭布的H₂O₂生產率和法拉第效率極其穩定。為了進一步評價其在電催化污染物降解中的應用潛力，選擇兩種典型污染物羅丹明B (RhB)和鹽酸四環素(TC)作為模型染料和抗生素分子，初始濃度為20 mM。

與電Fenton工藝不同，原位生成高濃度H₂O₂可以直接去除污染物，因此RhB和TC的去除率在180分鐘內分別達到100%和70%，降解穩定性也很好。該項工作首次揭示了積氧碳電極中O₂物質傳遞和局部pH值的耦合效應，為在實際條件下制備高速高效生產H₂O₂的碳基電極提供了指導。

Interfacial O₂ Accumulation Affects Microenvironment in Carbon-Based Electrocatalysts for H₂O₂ Production. ACS Energy Letters, 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02021

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