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?金屬所Nano Energy: 拓撲轉換誘導NiFeOOH中低配位Fe活性中心實現高效OER

電化學水分解被認為是實現高純度大規模制氫的可行策略。然而，具有多質子/電子耦合步驟的釋氧反應(OER)的緩慢動力學過程導致高電池電壓(1.8~2.4 V)才能達到200~400mA cm^-2的電流密度。雖然目前最先進的IrO₂或RuO₂基貴金屬氧化物具有最有效的OER電催化活性，但由于其穩定性不理想、成本高和稀缺性，嚴重制約了貴金屬氧化物催化劑的廣泛商業應用。為了解決這些問題，迫切需要開發高效，低成本和地球豐富的長期穩定的OER催化劑。

基于此，中科院金屬研究所成會明和劉崗等利用電化學拓撲轉變在泡沫鎳上直接生長具有豐富鐵活性中心的超薄γ-NiFeOOH NSs，用作高效穩定OER電極。

擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)結果顯示，NiFeOOH中未被占用的金屬中心可能形成了低配位數的鐵中心。此外，NiFeOOH中Fe和Ni中心之間的協同作用調節了Fe中心的局部配位環境和電子結構，從而觸發了優越的OER活性。由于Fe/Ni金屬中心的協同效應以及NiFeOOH NSs與導電襯底之間的強粘附作用，在10 mA cm^-2的電流密度下，由拓撲轉換過程(NiFeOOH-T)得到的NiFeOOH電極具有210 mV的低OER過電位和32 mV dec^-1的低Tafel斜率。重要的是，NiFeOOH-T電極在400~600 mA cm^-2的大電流密度下可以連續運行超過2000小時。

NiFeOOH-T電極對OER和HER也表現出雙功能催化活性，利用NiFeOOH-T電極構建的電解槽僅需1.67 V就能獲得10 mA cm^-2的電流密度。此外，當采用高效的NiMoO₄-NH₃電極作為對電極時，NiFeOOH-T//NiMoO₄-NH₃電解槽僅需1.6 V就能獲得400 mA cm^-2的電流密度；并且NiFeOOH-T//NiMoO₄-NH₃電解槽在400 mA cm^-2電流密度下的能量效率高達77%，遠高于Ir/C//Pt/C電解槽(63%)。

Topologic Transition-Induced Abundant Undercoordinated Fe Active Sites in NiFeOOH for Superior Oxygen Evolution. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108044

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