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高效電催化還原硝酸鹽制氨是一種很有前途的廢水處理和綠色生產(chǎn)氨的方法，但目前迫切需要具有良好選擇性和穩(wěn)定性的高效電催化劑。

基于此，電子科技大學(xué)李廷帥副教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種含有豐富氧空位（Vo）的缺陷Fe2TiO5（FTO）納米纖維（FTO NFs）用于硝酸還原反應(yīng)（NO₃^–RR），該纖維是一種高活性催化劑，氨產(chǎn)率可達(dá)0.73 mmol h^-1 mg^-1_cat.。

在含0.1 M NO₃^–的磷酸鹽緩沖鹽水（PBS）電解液中，在-1.0 V時(shí)法拉第效率（FE）高達(dá)87.6%，氨產(chǎn)率提高至1.36 mmol h^-1 mg^-1_cat.。在-0.9 V的條件下，亞硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的轉(zhuǎn)化率為96.06%。

通過DFT計(jì)算，揭示了NO₃^–RR過程在FTO-E表面的反應(yīng)機(jī)理。通過計(jì)算態(tài)密度（DOS）來評(píng)估在FTO體中引入Vos引起的電子結(jié)構(gòu)變化，其中原始FTO DOS中圍繞費(fèi)米能量的自旋分裂態(tài)。自旋向上的DOS帶隙為0.3 eV，當(dāng)存在Vos時(shí)帶隙顯著減小。在- 2 eV和4 eV位置也有類似的DOS增加趨勢(shì)，催化劑導(dǎo)電性增強(qiáng)。因此，添加Vos可顯著提高催化劑的導(dǎo)電性。

此外，NO₃^–基團(tuán)在吸附步驟后被激活。在反應(yīng)過程中，部分脫氧（*NO₃→*NO）和全部加氫（*N→*NH₃）的自由能不斷降低。由于Fe原子對(duì)*NO的吸附比Ti原子強(qiáng)，因此選擇Fe原子作為*NO的單N中間反應(yīng)活性位點(diǎn)。因此，將整個(gè)NO₃^–RR過程中的*NO→*N過程視為電位決定步驟（PDS），F(xiàn)TO和FTO-Vo分別呈現(xiàn)0.35和0.68 eV的上坡路能量。因此，Vo的存在顯著提高了FTO-E的催化性能。

Durable Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia over Defective Pseudobrookite Fe₂TiO₅ Nanofibers with Abundant Oxygen Vacancies. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202215782.

https://doi.org/10.1002/anie.202215782.

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?電子科大李廷帥Angew.：Fe2TiO5 NFs電催化硝酸鹽還原為氨

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