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韓布興院士/朱慶宮?Chem. Sci.：Cu氣凝膠實現高效CO2電解制C2+醇

為實現CO₂電化學還原為C₂₊醇的工業化，需進一步提高選擇性和產率。其中，構建具有良好局部環境的可控表面位點是引導C₂₊途徑的有效方法。基于此，中科院化學研究所韓布興院士和朱慶宮研究員（共同通訊作者）等人報道了一種室溫一步合成策略，以制備高度穩定的Cu氣凝膠作為有效的CO₂還原電催化劑。通過使用弱還原劑（NH₃·BH₃）還原Cu²⁺得到的Cu氣凝膠，C₂₊產物的法拉第效率（FE）達到了85.8%，其中C₂₊醇的選擇性為49.7%，局部電流密度為397.6 mA cm^-2，而使用強還原劑（NaBH₄）制備的Cu氣凝膠有利于生成CO。

本文通過DFT計算，研究了C₂₊產物在活性位點上的催化活性。鑒于*CO是關鍵的反應中間體，其在活性位點的吸附/解吸強度取決于Cu表面的性質。作者選取Cu(111)-原始、Cu(111)-位錯、Cu(111)-階躍和Cu(111)-位錯/階躍四種模型結構進行理論模擬，分別用Cu-p、Cu-d、Cu-s和Cu-d/s表示。在CO₂RR過程中，*CO中間體的形成是由水溶液電解質中的CO₂分子（*COOH）加氫形成的。不規則的Cu結構（Cu-d、Cu-s和Cu-d/s）降低了CO₂加氫反應的能量，有利于后續生成*CO中間體。

在缺陷Cu結構下，生成CO的*CO解吸能量顯著降低，在Cu-d/s時達到0.2 eV。同時，*CO中間體二聚生成*OCCO的反應能在缺陷Cu結構上呈上升趨勢。通過計算不同結構下*CO二聚和*CO解吸的反應能差，發現*CO在Cu-p表面更容易二聚，而在Cu-d/s表面更容易脫附。進一步表明，對比Cu-d、Cu-s和Cu-d/s結構，Cu-p結構可以提高C₂₊的選擇性。這些結果證實了CO的解吸/二聚取決于表面的局部幾何形狀，缺陷Cu-d、Cu-s和Cu-d/s位點負責CO的生成，而Cu-p位點有利于C₂₊產物的生成。

Crystal growth kinetics guided Cu aerogel for highly-efficient CO₂ electrolysis to C₂₊ alcohols. Chem. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2SC04961A.

https://doi.org/10.1039/D2SC04961A.

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