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高效的光催化太陽能轉(zhuǎn)化為H₂是實現(xiàn)零碳能源供應(yīng)的關(guān)鍵。石墨碳氮化物（g-C₃N₄）是一種很有前途的可見光光催化劑，但存在本征電子-空穴復(fù)合和深電荷捕獲等問題，限制了其效率。

基于此，香港大學(xué)郭正曉教授和David Lee Phillips（共同通訊作者）等人報道了孔隙度、空位和淺層（陷阱）狀態(tài)工程的協(xié)同策略，以通過熱化學(xué)處理和磷光間隙摻雜來豐富催化位點并提高活性電子的壽命。優(yōu)化后的光催化劑的H₂生產(chǎn)率增加了約800%（6323 μmol h^-1 g^-1），量子效率增加了約5倍（QE_{420 nm}=5.08%）。

通過密度泛函理論（DFT）計算，闡明了g-C₃N₄衍生光催化劑的淺阱態(tài)和深阱態(tài)變化。需注意，C空位誘導(dǎo)CB明顯上升，驅(qū)動力更高。原始g-C₃N₄和Ho@C_3-xN₄的CB和VB分別主要由C 2p和N 2p軌道組成。光產(chǎn)生的電子將從N 2p轉(zhuǎn)移到C 2p，然后再從C原子轉(zhuǎn)移到N原子進(jìn)行光催化反應(yīng)，也是原始g-C₃N₄中重組率較高的原因。同樣，Pi-Ho@C_3-xN₄的CB主要由C 2p軌道組成。

在磷摻雜后，Pi-Ho@C_3-xN₄在CB附近顯示出兩個陷阱態(tài)，分別為淺阱態(tài)和深阱態(tài)。通過比較Pi-Ho@C_3-xN₄、H-Pi-Ho@C_3-xN₄（質(zhì)子終止Pi-Ho@C_3-xN₄在P位點）的DOSs，發(fā)現(xiàn)兩個顯著的差異：1）構(gòu)造了具有較低形成能的質(zhì)子-Pi-Ho@C_3-xN₄相互作用鍵后，深阱態(tài)消失；2）這種淺阱態(tài)位于費(fèi)米能級，有利于電子導(dǎo)電性。通過原位構(gòu)建質(zhì)子終止的Pi-Ho@C_3-xN₄，該模型顯示了在費(fèi)米能級以下的深阱態(tài)的消失。

In-Situ Protonated-Phosphorus Interstitial Doping Induces Long-Lived Shallow Charge Trapping in Porous C_3-xN₄ Photocatalyst for Highly Efficient H₂ Generation. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02680E.

https://doi.org/10.1039/D2EE02680E.

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港大EES：Pi-Ho@C3-xN4用于高效生成H2

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