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?蘇大/柏林工大Adv. Sci.：NiSe2-Vse高效的電催化氧氣轉化為過氧化氫

空位工程（Vacancy engineering）被認為是一種調節電催化劑催化活性的有效方法。基于此，蘇州大學陳子亮副教授和康振輝教授、德國柏林工業大學Prashanth W. Menezes（共同通訊作者）等人報道了通過順序的相位轉換策略，在NiSe₂結構中產生了帶有電荷極化的Se空位（NiSe₂-V_se）。

所制備的NiSe₂-V_se在堿性介質中對H₂O₂的選擇性最高達96%，在0.25-0.55 V寬電位范圍內的選擇性超過90%，在已報道的過渡金屬基電催化劑中處于領先地位。此外，在5000次加速降解試驗（ADT）后，僅有輕微的選擇性衰減。

本文通過DFT計算，以檢測Se空位如何增強本征2e^? ORR活性和對NiSe₂的選擇性。在標準條件（U=0 V）和2e^? ORR平衡電位（U=0.70 V）下，繪制了NiSe₂和NiSe₂-V_se在2e^? ORR過程中的自由能圖。

值得注意的是，對比原始的NiSe₂（U=0和0.70 V時分別為4.548和3.848 eV），NiSe₂-V_se的?G_*OOH值（U=0和0.70 V時分別為4.28和3.58 eV）更接近理想的?G_*OOH值（U=0和0.70 V時分別為4.22和3.52 eV）。

此外，還模擬了吸附*OOH與基底（NiSe₂和NiSe₂-V_se）之間的電荷密度差分布。負電荷極化的Se空位使吸附的*OOH與催化劑間產生了更明顯的電荷定位，從而加強了活性Ni位點與*OOH的結合。

該結果證明，引入電荷極化Se空位后，有利于提高活性Ni位點與中間體的結合，從而優化?G_*OOH。在U=0.70 V下，NiSe₂-V_se-N-OOH體系的?G_*OOH值為3.61 eV，與NiSe₂-Vse-OOH系統的理想值3.52 eV非常接近，但比NiSe₂-V-OOH體系的理想值更遠，再次證明了Se空位中負電荷極化對提高本征2e^? ORR活性的積極作用。

Charge-Polarized Selenium Vacancy in Nickel Diselenide Enabling Efficient and Stable Electrocatalytic Conversion of Oxygen to Hydrogen Peroxide. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202205347.

https://doi.org/10.1002/advs.202205347.

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