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柔性鋅-空氣電池(ZABs)具有理論能量密度高(1086 Wh kg^-1 6136 Wh L^-1)、成本低、本質(zhì)安全、生態(tài)友好等特點(diǎn)，被認(rèn)為是最有前景的動(dòng)力器件之一。

由于人類活動(dòng)的多樣性，如寒冷和炎熱地區(qū)的日常使用，能否使ZABs在極端溫度(-30°C -60°C)下使用和長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行是備受關(guān)注的問題。

然而，當(dāng)溫度低于0℃或超過40℃時(shí)，柔性ZABs的性能嚴(yán)重惡化，主要是由于空氣陰極在極端溫度下的降解和/或不穩(wěn)定的氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)性能。

全溫(FT)自適應(yīng)柔性ZABs (FT-ZABs)的研究仍處于初級(jí)階段，研究高效ORR/OER雙功能催化劑對(duì)于獲得高性能的FT-ZABs至關(guān)重要。

基于此，香港城市大學(xué)支春義和華南理工大學(xué)劉軍(共同通訊)等人開發(fā)了一種水熱-熱解策略，合成了一種獨(dú)特的雙單原子催化劑。其中Fe和相鄰的Co原子由四個(gè)N配位錨定，N配位由摻N的碳基體支撐（FeCo-NC）。

在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中，通過典型的三電極體系評(píng)估了Fe₃Co₇-NC的ORR性能。與20%Pt/C相比，F(xiàn)e₃Co₇-NC催化劑的陰極峰更正(≈0.82 V vs RHE)，表明Fe₃Co₇-NC的ORR活性優(yōu)于20%Pt/C催化劑。

此外，F(xiàn)e₃Co₇-NC的半波電位(0.893 V)和擴(kuò)散限制電流密度(6.08 mA cm^-2)，優(yōu)于Pt/C(0.875 V, 5.50 mA cm^-2)，F(xiàn)e₁Co₁-NC(0.862 V，6.00 mA cm^-2)，F(xiàn)e₇Co₃-NC(0.858 V，5.44 mA cm^-2)，F(xiàn)e-NC (0.851 V，4.81 mA cm^-2)，Co-NC(0.823 V，4.02 mA cm^-2)和其他非貴金屬單原子催化劑，說明了Fe和Co雙位點(diǎn)在ORR過程中的協(xié)同作用。

除了優(yōu)異的ORR性能外，F(xiàn)e₃Co₇-NC 在0.1 M KOH 溶液中還具有優(yōu)異的OER活性。在10 mA cm^-2的電流密度下，F(xiàn)e₃Co₇-NC的過電位僅為343 mV，優(yōu)于基準(zhǔn)RuO₂(402 mV)，F(xiàn)e₁Co₁-NC (401 mV)，F(xiàn)e₇Co₃-NC (458 mV)，F(xiàn)e-NC (712 mV)，Co-NC (591 mV)和最近報(bào)道的其他雙功能非貴金屬單原子催化劑。Fe₃Co₇-NC優(yōu)異的OER性能說明了Fe-Co雙中心的協(xié)同效應(yīng)。

當(dāng)Fe₃Co₇-NC作為空氣電極時(shí)，柔性ZABs在30 ℃溫度下達(dá)到了747.0 mAh g^-1的高比容量和971.3 Wh kg^-1的大能量密度并且大于400小時(shí)(1200次循環(huán))的長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性。

?支春義/劉軍AFM：超長(zhǎng)壽命的固態(tài)鋅-空氣電池單原子催化劑雙位點(diǎn)配位工程

通過理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e-Co雙金屬可以實(shí)現(xiàn)低活化能的氧結(jié)合以促進(jìn)ORR過程，并且雙金屬之間也證實(shí)了類似的相互作用從而促進(jìn)Fe-O-O-Co鍵的形成，而Fe-O-O-Co鍵是OER的關(guān)鍵中間體之一。

除此之外，對(duì)于Co-NC，F(xiàn)e-NC和FeCo-NC，d帶中心分別位于-1.50，-2.65和-1.58 eV。FeCo-NC (Co)的d帶中心相對(duì)于Co-NC 向下移動(dòng)，減弱了OO^*的過量吸附能并促進(jìn)了分子的脫附，這有利于OER/ORR 反應(yīng)。

進(jìn)一步的理論計(jì)算證明催化劑的催化活性源于Fe和Co雙位點(diǎn)在金屬-N₄配位環(huán)境下的電子配位結(jié)構(gòu)和幾何配位結(jié)構(gòu)協(xié)同效應(yīng)，有助于Co (d_xz, dz²)和OO^* (p_x, p_z)之間的電子軌道更強(qiáng)的雜化，從而使Co活性中心具有更強(qiáng)的O₂活性能力。

考慮到人類活動(dòng)的環(huán)境，-30°C ~ 60°C的溫度范圍涵蓋了大部分，本文研究的柔性ZABs能夠在一些嚴(yán)酷的外部刺激和/或巨大的溫度變化下以穩(wěn)定和安全的方式很好地保持其能量密度和功率。

本文的研究結(jié)果表明在具有多孔結(jié)構(gòu)的氮摻雜碳基質(zhì)上構(gòu)建雙金屬位點(diǎn)的策略是研究FT-ZABs的重大進(jìn)展，有利于其在極端環(huán)境中的實(shí)際應(yīng)用。

Dual-Sites Coordination Engineering of Single Atom Catalysts for Full-Temperature Adaptive Flexible Ultralong-Life Solid-State Zn-Air Batteries, Advanced Functional Materials, 2022, DOI: 10.1002/adfm.202212299.

https://doi.org/10.1002/adfm.202212299.

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