硅作為高能量密度鋰離子電池的一種前景廣闊的負極材料，受到了廣泛關注。然而，硅在循環(huán)過程中很容易粉化，導致失去電接觸，最終縮短電池壽命。因此，人們開發(fā)了硅負極粘結劑來消散硅負極的巨大機械應力，并提高其機械性能。然而，硅負極粘結劑與銅集流體之間的界面穩(wěn)定性也應得到改善。

圖1 具有增強電化學性能的TUPN粘結劑的化學結構示意

首爾大學Jong-Chan Lee、釜山大學Jin Hong Lee、韓國化學技術研究所Dong-Gyun Kim等通過三甘醇（TUEG）氨基和異氰脲酸酯三縮水甘油酯（TGIC）環(huán)氧基團之間的原位交聯(lián)，合成了一種硫脲聚合物網(wǎng)絡（TUPN）粘結劑，用于高性能硅負極。研究發(fā)現(xiàn)，適當交聯(lián)的TUPN10具有出色的機械性能，包括拉伸強度、延展性和回彈性，從而能夠控制鋰化/去鋰化過程中體積變化產(chǎn)生的內應力。

此外，TGIC的環(huán)氧基團和硅的羥基形成了共價鍵，在電解質-電極界面上形成了穩(wěn)定的SEI薄層。另外，由于硫脲和異氰尿酸酯分子的存在，集流體與TUPN10粘結劑之間形成了物理相互作用，從而提高了界面穩(wěn)定性。

、

圖2 三維交聯(lián)TUPN的設計與表征

基于這些多功能特性，采用TUPN10粘結劑的硅負極在電流密度為0.2 C時達到 2726.2 mA h g^-1的優(yōu)異容量，在電流密度為1.0時達到了1839.6 mA h g^-1。此外，使用TUPN10粘結劑的硅負極還表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性，100次循環(huán)后的可逆容量高達1530.1 mA h g^-1，相當于73.3%的高保持率。

總體而言，這種多功能粘結劑的設計原理為進一步改進各類電極材料的潛在應用提供了巨大前景。

圖3 電化學性能研究

A Multifunctional Interlocked Binder with Synergistic In Situ Covalent and Hydrogen Bonding for High-Performance Si Anode in Li-ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302144