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電化學轉化一氧化氮（NO）為氨（NH₃）是人工固氮和平衡受干擾的氮循環的有效途徑，但由于缺乏對NH₃的機理了解和對NH₃的低選擇性，阻礙了其實際應用。

基于此，復旦大學張黎明研究員等人報道了一種從一組過渡金屬電催化劑中篩選出了Ni作為最有效的電催化劑。為更深入地了解活性位點基序，作者合理地設計了5種不同表面取向的單晶Ni箔，使NH₃在Ni(210)表面上的法拉第效率（FE）達到了近100%，NH₃產率為12.02 μmol cm^-2 h^-1。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了Ni在不同方面的反應活性，包括N*途徑（NO→NOH*→N*+H₂O, N*→NH*→NH₂*→NH₃）和O*途徑（NO→NHO*→NH₂O*→NH₃ + O*， O*→OH*→H₂O）。

結果表明，以NH*→NH₂*為RDS的N*途徑在Ni(111)、Ni(100)、Ni(310)和Ni(520)面上主導了NOR，與RDS相關的能量增加分別為0.27、0.48、0.23和0.22 eV。

對于Ni(210)，N*和O*途徑，N*途徑的勢壘相對較小，為0.15 eV，但O*途徑在Ni(210)上具有能量上的優勢，表現為幾乎連續的下坡轉換，最后一步上坡為0.04 eV。

此外，DFT計算還表明，NOH*、N*和NH*這三個產物傾向于占據一個空心的活性位點，而NH₂*中間體僅穩定在一個橋位點。

因此，吸附位點必須在NH*→NH₂*這一步驟中從空心位點切換到橋位點。作者推測，這種轉換所需的自由能，用?G_s表示，可能決定了NH₃生成的活度。

Deciphering nickel-catalyzed electrochemical ammonia synthesis from nitric oxide. Chem, 2023, DOI: https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.08.001.

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/09/18/720157a6ab/

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復旦張黎明研究員Chem：FE近100%！Ni催化NO電化學合成氨

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