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李映偉/王楓亮Angew.：調(diào)控反應(yīng)構(gòu)型助力光催化還原低濃度CO2

低濃度CO₂的光催化轉(zhuǎn)化是一種同時(shí)緩解環(huán)境和能源問(wèn)題的有前途的方法，但由于CO₂分子的化學(xué)惰性和形成脆弱的金屬-C/O鍵，較弱的CO₂吸附和較強(qiáng)的CO₂活化過(guò)程嚴(yán)重影響了CO的產(chǎn)生。

基于此，華南理工大學(xué)李映偉、王楓亮（通訊作者）等報(bào)道了在有序大孔N摻雜碳骨架（V_o-HCo₃O₄/OMNC）上設(shè)計(jì)并制備了含氧空位的Co₃O₄中空納米顆粒，用于光還原低濃度CO₂。結(jié)果表明，V_o-HCo₃O₄/OMNC在實(shí)驗(yàn)室光源和自然光照下對(duì)低濃度CO₂（10% CO₂/Ar）的光催化轉(zhuǎn)化表現(xiàn)出前所未有的活性，合成氣產(chǎn)率分別為337.8和95.2 mmol g^-1 h^-1，表觀量子產(chǎn)率（AQY）高達(dá)4.2%。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了氧空位（V_O）在低濃度CO₂轉(zhuǎn)化中的關(guān)鍵作用。氧空位的注入大大加速了CO₂分子的吸附和隨后的加氫，需注意，Vo-Co₃O₄的*CO₂吸附能和*COOH生成自由能明顯高于原始Co₃O₄。相反，氧空位對(duì)*CO解吸過(guò)程的影響可以忽略不計(jì)，可能存在限速步驟。

結(jié)果表明，CO₂分子在V_o-HCo₃O₄/OMNC上的吸附和活化可能是低濃度CO₂還原過(guò)程的關(guān)鍵步驟，需要通過(guò)精細(xì)的分子動(dòng)力學(xué)研究來(lái)驗(yàn)證。

在298 K下，作者進(jìn)行了從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬，研究CO₂的動(dòng)態(tài)吸附和活化過(guò)程。表面最小能徑（MEP）發(fā)現(xiàn)，CO₂分子的吸附涉及~2.82 kcal mol^-1的自由能壘，表明CO₂分子在V_o-Co₃O₄表面容易發(fā)生化學(xué)吸附。

CO₂分子吸附在V_o-Co₃O₄上的多位點(diǎn)吸附模型具有高度穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，其中碳原子與Co位點(diǎn)結(jié)合，CO₂中的氧原子傾向于被缺陷位點(diǎn)捕獲。CO₂在原始Co₃O₄表面的單一Co位點(diǎn)上垂直反復(fù)吸附，導(dǎo)致不穩(wěn)定的吸附構(gòu)型。

Modulating the Reaction Configuration by Breaking the Structural Symmetry of Active Sites for Efficient Photocatalytic Reduction of Low-concentration CO₂. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202310733.

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