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鎳（Ni）-基催化劑在CO₂加氫制甲烷（CH₄）方面已得到了廣泛的研究，但由于C1中間體的連續加氫導致甲烷化，在Ni-基催化劑上由CO₂加氫合成多碳醇（C₂₊OH）還具有挑戰性。

基于此，中國科學院蘭州化學物理研究所李福偉研究員等人報道了一種新型的由K改性的Ni-Zn雙金屬催化劑上的CO₂加氫合成C₂₊OH的方法，具有良好的活性和選擇性。

作者制備了一系列用K改性的Ni-M雙金屬催化劑，發現只有K改性的Ni-Zn雙金屬催化劑能催化CO₂加氫生成C₂₊OH，而其他4種K改性的Ni-M雙金屬催化劑（M=Ga/Zr/Mg/Ce）只能生成CH₄產物。

優化后的4K-Ni₁Zn₃-300催化劑合成C₂₊OH的時空產率（STY）高達62.7 mg/g/h，C₂₊OH在醇類中的選擇性為93.1%，與目前最先進的催化劑相當。

作者推斷*CH₃COO是當前Ni-催化CO₂加氫生成C₂₊OH的關鍵中間體，該過程應經過以下四個步驟：

（1）通過RWGS過程將CO₂轉化為CO；（2）CO加氫生成*CH_x物種，并通過*CH_x物種之間的鏈式生長生成烷基；（3）吸附后的CO₂插入烷基形成羧酸類；（4）羧酸氫化反應生成C₂₊OH。

DFT計算發現，CO₂在Ni₃Zn₁C₁(111)上的吸附能為-0.51 eV，在K₂CO₃存在下，CO₂在Ni₃Zn₁C₁(111)上的吸附能大幅增加。

吸附后的CO₂可進一步轉化為CO，在有無K促進劑的情況下，CO形成的能壘為1.04和1.19 eV。Ni₃Zn₁C₁(111)-K₂CO₃表面*CO₂和*CH₂之間C-C耦合的能壘比Ni₃Zn₁C₁(111)表面低，說明K的加入可以極大地促進C-C耦合過程。

此外，在有無K₂CO₃的情況下，*CH₃COO還原為*CH₃CH₂OH的有效能壘分別為1.35 eV和1.93 eV，表明K的存在促進了乙酸的氫化反應。

In-Situ-Formed Potassium-Modified Nickel-Zinc Carbide Boosts Production of Higher Alcohols beyond CH₄ in CO₂ Hydrogenation. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202311335.

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蘭州化物所李福偉Angew.：4K-Ni1Zn3-300助力CO2加氫制多碳醇

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