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浙大/西安工大/復(fù)旦EES：臨界電流密度超過20 mA/cm2 的10 V級(jí)寬溫固態(tài)電解質(zhì)

在全固態(tài)電池中采用固態(tài)電解質(zhì)是一種提高電池能量密度的前瞻性技術(shù)。然而，差氧化穩(wěn)定性和枝晶問題嚴(yán)重影響了其適用性。LiBH₄具有出色的對(duì)鋰熱力學(xué)穩(wěn)定性，因此被認(rèn)為是最有前景的候選材料之一。

圖1 電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性研究

浙江大學(xué)潘洪革、西安工業(yè)大學(xué)楊亞雄、陳建、復(fù)旦大學(xué)Panyu Gao等提出了一種原位熔融反應(yīng)，在電解質(zhì)顆粒表面生成共價(jià)鍵配位，以解決上述問題。研究顯示，這種配位通過共價(jià)鍵合陰離子上的局部高濃度電子，從熱力學(xué)角度關(guān)閉了陰離子氧化分解過程中的電子交換，并從動(dòng)力學(xué)角度阻止了電解質(zhì)顆粒表面的電子滲流；這種現(xiàn)象促使了一個(gè)前所未有的電壓窗口（0~10 V），其峰值氧化電流比25℃時(shí)的同類產(chǎn)品低97.2倍，并且電子電導(dǎo)率也低了3個(gè)數(shù)量級(jí)。

此外，這種配位可以作為粘結(jié)劑結(jié)合電解質(zhì)顆粒，實(shí)現(xiàn)208.45GPa的顯著楊氏模量；該模量是對(duì)應(yīng)物的2倍高，以適應(yīng)鋰沉積和剝離中的持續(xù)應(yīng)力-應(yīng)變釋放。

圖2 對(duì)稱電池性能

憑借上述優(yōu)勢(shì)，該電解質(zhì)在25℃下顯示出21.65 mA cm^-2的破紀(jì)錄臨界電流密度（是鋰離子固態(tài)電解質(zhì)中最佳報(bào)告數(shù)據(jù)的兩倍），并且實(shí)現(xiàn)了在10.83 mA cm^-2下6000小時(shí)和10 V下1000小時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性，以及-30至150℃的運(yùn)行溫域。

此外，基于電解質(zhì)的Li-LiCoO₂電池在高電壓下表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆性。這項(xiàng)工作的發(fā)現(xiàn)為固態(tài)電解質(zhì)中的氧化穩(wěn)定性和枝晶抑制指明了的方向，在高壓鋰電池方面取得了巨大進(jìn)展。

圖3 Li-LiCoO₂電池的性能

A Wide Temperature 10 V Solid-state Electrolyte with a Critical Current Density of over 20 mA cm-2. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee02301j

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浙大/西安工大/復(fù)旦EES：臨界電流密度超過20 mA/cm2 的10 V級(jí)寬溫固態(tài)電解質(zhì)

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