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電子科大Nano Energy：供氟路易斯酸添加劑為超穩(wěn)定鋰金屬電池提供優(yōu)異的半固態(tài)電解質(zhì)

原位聚合固態(tài)鋰金屬電池具有靈活性、良好的能量密度和可靠的安全性，被認(rèn)為是最有前途的商業(yè)應(yīng)用之一。然而，由于電極/電解質(zhì)界面不穩(wěn)定和離子擴(kuò)散界面動(dòng)力學(xué)差，導(dǎo)致理金屬電池的副反應(yīng)和不可控鋰枝晶生長(zhǎng)，影響電池壽命。

在此，電子科技大學(xué)吳孟強(qiáng)教授、徐自強(qiáng)研究員、方梓烜等人采用原位聚合的方法，將氟化鋁(AlF3)Lewis酸添加劑引入三維交聯(lián)原位半固態(tài)聚合物電解質(zhì)中。結(jié)果表明，AIFS添加劑不僅可以固定陰離子以改善電化學(xué)性能，而且可以構(gòu)建具有快速Li+擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)且高粘附的固體電解質(zhì)界面(SEI)層，有效地保護(hù)金屬負(fù)極免受副反應(yīng)和鋰枝晶生長(zhǎng)的影響。

圖1. A-ISPE的設(shè)計(jì)原理圖

總之，該工作通過(guò)PETEA交聯(lián)劑原位聚合VC單體，設(shè)計(jì)了三維交聯(lián)半固態(tài)聚合物電解質(zhì)，并成功應(yīng)用于鋰金屬電池中。引入的AlF₃添加劑有利于鋰鹽解離，并通過(guò)與陰離子的偶聯(lián)限制陰離子的遷移在25°C時(shí)離子電導(dǎo)率為777 ×10^-4Scm^-1，Li⁺遷移數(shù)為0.67。

此外，AlF₃添加劑通過(guò)在 SEI層中引入富集的LiF、Li- Al合金和AlF₃組分對(duì)金屬負(fù)極進(jìn)行改性，采用AlF₃添加劑策略可以使Li/Li電池在01mAcm^-2的電流密度下保持1700h以上循環(huán)。Li/LFP電池在3C倍率下340次循環(huán)后的容量保持率為93.5%。因此，這一策略為固態(tài)理金屬電池通過(guò)原位聚合工藝的實(shí)際應(yīng)用提供了可能。

圖2. 電化學(xué)性能

Lewis acid fluorine-donating additive enables an excellent semi-solid-state electrolyte for ultra-stable lithium metal batteries, Nano Energy 2023 DOI:10.1016/j.nanoen.2023.108700

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