水系鋅離子電池本質上是安全的,但鋅負極上嚴重的枝晶生長和腐蝕反應大大阻礙了其實際應用。大多數鋅負極改性的策略都是參考鋰金屬負極的表面調控研究,而沒有考慮鋅負極的內在機制。圖1 抑制枝晶的體相重構策略示意圖中南大學王海燕、張旗等首次提出了表面損傷的概念來解釋鋅金屬負極上的不均勻剝離過程。研究發現,表面改性的鋅負極在高面積容量下循環使用時,由于反復剝離過程中不可避免的表面損傷而迅速失效。基于此,作者提出了一種體相重建策略,在商業鋅箔的表面和內部引入豐富的親鋅位點。具體而言,這項工作開發了一種通過氮氣等離子體和熱輻射協同處理的商業鋅(C-Zn)箔負極的體相重建策略。豐富的活性氮位點均勻地分布在深度為8.5微米的體相重建鋅(BR-Zn)箔內。即使在深層剝離后,BR-Zn上仍有均勻的高親鋅性氮位點的表面,這可以持久地防止枝晶的生長和鋅負極的副反應。圖2 BR-Zn上的鋅剝離/沉積行為。因此,裝配有體相重建鋅箔負極的對稱電池可以在3 mAh cm-2的高容量下穩定循環1100小時以上,大大優于商業鋅箔負極(42小時)。更重要的是,與活性炭正極相匹配的全電池,在接近4000次循環后,提供了1.23 mAh cm-2的面積容量和82.5%的保留率。體相重構的策略為設計具有固液轉換功能的高性能金屬負極開辟了新的途徑,以開發實用的二次電池。圖3 全電池性能研究Bulk-Phase Reconstruction Enables Robust Zinc Metal Anodes for Aqueous Zinc-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202308017