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高容量正極（LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂，NMC811）由于其高重量級的能量密度，在汽車電氣化方面很有前途。然而，它們的電化學性能仍然依賴于正極電解質界面相（CEI）的穩定性。高活性的正極界面會導致與電解質發生寄生性的副反應，從而加速容量的衰減。LiF和類LiF無機化合物被認為是穩定這種反應性電極界面的良好CEI成分。然而，由于電池循環過程中電化學反應的復雜性，在正極表面形成最佳的LiF表面亞納米層是具有挑戰性的。

圖1 CEI分析

橡樹嶺國家實驗室Bishnu P. Thapaliya、Sheng Dai等首次展示了通過原位離子交換元合成工藝在NMC811電極表面形成的保形的LiF層，并實現了更強的循環穩定性和容量。這種原位離子交換元合成方法優于其他傳統的氟化方法，因為通過可控的參數（如試劑溶液的濃度和接觸時間）可以很容易地調整LiF表面層的厚度，從而在含鋰離子的電解液中的電極上形成一個保形的LiF表面層。

涂層電極的X射線光電子能譜（XPS）分析顯示，在電池循環之前（和電池制備之后），在NMC811表面形成了一個保形的LiF層，這被掃描透射電子顯微鏡-電子能量損失光譜（STEM-EELS）進一步證實了。

圖2 電化學性能對比

這種在電池循環前，在電極上形成的原位離子交換元合成共形LiF層，通過減少不必要的界面反應，將界面化學的復雜性降到最低，這反過來又穩定了循環中的CEI。因此，具有原位生成LiF涂層的NMC811在0.3C下100次循環后表現出容量保持率≈97%，平均庫侖效率≈99.9%；在1C下200次循環后表現出容量保持率≈80%，平均庫侖效率>99.6%。這一發現對于重新設計CEI以提高用于汽車電氣化的高容量正極的電化學性能和循環穩定性至關重要。

圖3 100次循環后的HR-STEM CsF-NMC811(LL)

In Situ Ion-Exchange Metathesis Induced Conformal LiF Surface Films on Cathode (NMC811) as a Cathode Electrolyte Interphase. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302443

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?AFM：原位離子交換誘導NMC811上共形LiF正極電解質界面

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