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?Adv. Sci.：高室溫導電性聚合物電解質，可達7.12×10-4 S cm-1

聚環氧乙烷(PEO)基固態聚合物電解質具有多個氧原子，可以與鋰離子配位，從而有效促進基質內的離子傳導途徑。然而，PEO在室溫下具有較高的結晶度，會干擾聚合物鏈段運動和鋰離子運動。因此，緩慢的鋰離子動力學最終導致基于PEO的聚合物電解質在鋰金屬電池工作溫度下的導電性較差（室溫下≈10^-8 至 10^-5 S cm^-1），從而影響了電池的整體性能。

圖1聚合物的制備

卡內基梅隆大學Jay F. Whitacre、Krzysztof Matyjaszewski等提供了一種實用而簡單的設計策略，通過調整單體結構在聚合物骨架上引入離子導電基團，從而顯著提高室溫下的離子導電性。

具體而言，這項工作研究了兩種氧降冰片烯基聚合物（P1和P2），并分析了它們的穩定性/電化學性能。P2（二官能化PEO，聚環氧乙烷側鏈）具有酯連接，可確保結合最大數量的PEO垂體單元，而 P1（單官能化PEO側鏈）通過醚連接由阻礙較少的環氧乙烷重復單元組成，可提高材料在負氧化還原電位下的電化學穩定性。這種用于固相鋰離子電解質的獨特瓶底式聚合物設計極大地促進了鋰離子在固態中的傳輸，從而使電池具有與傳統液態電解質系統相媲美的出色性能。

圖2 聚合物電解質的特性

結果表明，在所有P1和P2系列聚合物中，聚合度（DP）值為150的P1具有最佳的機械強度和最高的離子導電率（室溫下為 7.12×10^-4 S cm^-1）。在長期對稱循環過程中，P1-SPE表現出優異的電壓穩定性和與鋰金屬的穩定接觸。值得注意的是，當采用P1電解質（鋰|P1電解質|LFP）組裝鋰金屬電池時，這些電池呈現出卓越的電化學性能，例如在中等高電流密度（0.1和2 C倍率下分別為144.1和 93.0 mA h g^-1）和長循環（550 次循環后容量保持率為 97%）下的優異性能。

該設計的聚合物電解質非常成功，具有良好/可調的機械完整性和高鋰離子電導率，適用于帶有金屬鋰負極的全固態電池。此外，其分子設計非常簡單，在聚合物骨架上增加了氧原子，這使得能夠超越最先進的SPE離子電導率值，從而為創造與SPE搭配使用的更安全的LMB提供了多種可能性。

圖3 帶有LFP正極的P1和P2電解質在室溫下的電化學性能

Highly Conductive Polyoxanorbornene-Based Polymer Electrolyte for Lithium-Metal Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302932

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