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朱慧源/何遷/辛洪良?JACS：轉化率100%！Cu/B2 CuPd催化乙炔加氫

尋找具有高貴金屬原子利用率的高活性和選擇性催化劑，在材料的基礎合成和重要的工業反應中引起了科學家們的廣泛興趣。

基于此，美國弗吉尼亞大學朱慧源教授、新加坡國立大學何遷和美國弗吉利亞理工大學辛洪良教授等人報道了一種具有Cu核和有序B2金屬間CuPd殼層（表面有可控原子層）的Pd-Cu納米立方的合成（記為Cu/B2 CuPd），可在溫和的條件下高效、穩定地催化乙炔（C₂H₂）選擇性加氫成乙烯（C₂H₄）。

優化后的Cu/B2 CuPd負載為9.5 at%，在90 ℃下，C₂H₂轉化率為100%，C₂H₄選擇性為95.2%。

通過DFT計算，作者研究了Cu/B2 CuPd納米立方體與Pd納米立方體的性能。通過繪制*C₂H₂、*C₂H₄和地下*H的地層自由能，發現Pd結合*C₂H₂最強，形成自由能為-2.50 eV，在低溫下易于活化。

B2 CuPd結構對*C₂H₂和*C₂H₄的結合分別弱0.8和0.2 eV，需要更高的溫度才能實現100%的轉化率。對于C₂H₄的吸附，Pd表面傾向于與*C₂H₄形成di-σ鍵，而B2 CuPd結構中Pd位點的單位性質導致*C₂H₄形成π鍵。

在4個樣品中，在1445 cm^?1附近的峰分配給di-σ鍵合的C₂H₄。在N₂吹掃60 min后，Pd立方體上的化學吸附物質均為di-σ鍵和π鍵C₂H₄，而C₂H₄主要以π鍵模式吸附在Cu/B2 CuPd-2上（峰值在1630 cm^?1附近）。

此外，B2 CuPd結構對氫的形成能也較Pd弱，為0.1 eV，對于防止地下氫化物的形成很重要，氫化物可以參與*C₂H₄進一步氫化成不需要的產物。由于Pd具有比Cu更大的電負性，電子傾向于從Cu轉移到Pd，使Pd單原子帶負電荷，傾向于“排斥”C₂H₄分子，降低其吸附能，增強選擇性。

Atomic Layers of B2 CuPd on Cu Nanocubes as Catalysts for Selective Hydrogenation. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c06514.

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/09/19/c7e5ccdd10/

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