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構建穩定的人工SEI已成為克服鋰金屬負極差可逆性的最有效策略之一，但在10 mA cm^-2以上的高電流密度和10 mAh cm^-2以上的大面積容量條件下，其保護作用仍顯不足。

圖1 CS/DF-PEG-DF薄膜的設計和力學性能

華南理工大學熊訓輝等報告了一種動態凝膠來制備堅固的人工層，以在超高電流密度和面容量下實現穩定的鋰金屬負極。具體而言，這項工作通過殼聚糖（CS）和二苯甲醛封端的遙爪聚乙二醇（DF-PEG-DF）在二甲基亞砜（DMSO）溶劑中的交聯反應制備了動態凝膠。

得益于柔性聚乙二醇（PEG）骨架和離子導電的剛性殼聚糖組分，CS/DF-PEG-DF-SEI層具有足夠的延展性、良好的機械強度和高離子導電性。此外，CS中豐富的極性基團為與鋰金屬的有效粘附和Li⁺在Li/電解質界面的均勻分布提供了大量的相互作用位點。

圖2 CS/DF-PEG-DF@Li的反應機理和化學穩定性

結果，CS/DF-PEG-DF@Li負極在0?mAh?cm^?2和10?mA?cm^?2的條件下，表現出前所未有的循環穩定性，超過3200小時。此外，它還實現了優異的循環穩定性，并具有88.0%的超高鋰利用率。當與高負載真極配對時，CS/DF-PEG-DF@Li負極也顯示出增強的循環穩定性和倍率性能。

作者認為，同時具有優異的機械性能和高離子電導率將是穩定SEI的關鍵因素，這可以為穩定鋰金屬負極的界面設計提供啟示。

圖3 Li||Cu半電池和Li||S/Li||LFP全電池的電化學性能

Dynamic gel as artificial interphase layer for ultrahigh-rate and large-capacity lithium metal anode. Nature Communications 2023. DOI：10.1038/s41467-023-39636-6

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熊訓輝Nature子刊：人工動態凝膠SEI助力超高比率大容量鋰金屬負極

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