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蘭興旺/白國義ACS Catalysis：Tx-TzTz-CMP-2選擇性光還原CO2為CH4

光催化CO₂還原成CH₄是緩解當前能源和環境危機的一種有吸引力的方法，但實現高選擇性和高轉換效率還是一個挑戰，因此合理設計用于CO₂吸附和活化的光催化劑至關重要。

基于此，河北大學蘭興旺教授和白國義教授等人報道了兩種以噻唑[5, 4-d]噻唑連接的具有氧化還原活性的松石（truxene）基共軛微孔聚合物，用于無金屬光催化將CO₂還原為CH₄。

需注意，擴展π-共軛體系的優化聚合物Tx-TzTz-CMP-2的CH₄產率為300.6 μmol g-1 h-1，選擇性為71.2%，在不添加任何金屬助催化劑和光敏劑的情況下，其CH₄產率高于大多數已有報道的光催化劑。

通過DFT計算，作者研究了可能的反應途徑上的吉布斯自由能。DFT計算表明，缺乏電子的噻唑-[5, 4-d]噻唑環作為活性催化位點暫時容納CO₂，其中N位點相對于S位點具有較低的CO₂吸附能，表明N位點可能是捕獲CO₂用于后續還原過程的最有利的活性位點。在噻唑基團N位點的配位CO₂分子表現出輕微的彎曲構型，距離為2.92 ?，證實CO₂是被N位點激活的。

更重要的是，CO的解吸和*CO加氫生成*CHO的過程是自發放熱過程，但CO的解吸比生成*CHO具有更高的吉布斯自由能，導致CO₂光還原為CO的選擇性較低。通常，*CHO中間體可能被還原為*CHOH（途徑I）和*OCH₂（途徑II），其中*OCH₂的生成能量顯著低于中間體*CHOH的生成能量。因此，在可見光照射下，通過途徑II的質子偶聯還原*CHO在熱力學上更可行，從而降低CO的選擇性，實現CH₄產物的選擇性。

Extending the π-Conjugated System in Conjugated Microporous Polymers to Modulate Excitonic Effects for Metal-Free Selective CO₂ Photoreduction to CH₄. ACS Catal., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02950.

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