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傳統水系鋅離子電池的運行受到鋅枝晶無法控制的生長和副反應的不利影響。開發功能性水凝膠電解質作為水系電解液的替代品可以避免這些問題。然而，大多數水凝膠電解質抑制鋅枝晶生長的機理尚未得到詳細研究，此外，主流水凝膠電解質也缺乏大規模回收方法。

圖1 CPZ-H電解質的制備與研究

清華大學深圳國際研究生院周光敏、香港理工大學徐賓剛、Jingxin Zhao等報道了一種含有殼聚糖（CS）和聚天冬氨酸（PASP）的ZnSO₄水凝膠（CPZ-H）電解質，其具有高離子導電性和良好的機械性能。具體來說，CPZ-H具有較高的堅固性、良好的可回收性和生物降解性，在機械損傷和再生后仍能保持穩定的電化學性能。

此外，計算表明，CS和PASP中豐富的陰離子官能團對水平排列的 Zn(002)晶面具有很高的吸附能。這意味著CPZ-H中存在一種協同抑制機制，可促進平衡離子通量和Zn（002）晶面上Zn晶體的優先生長，從而協同調節Zn沉積。此外，CS和PASP中具有高吸附能的陰離子基團（如羧基和醚基），它們具有去溶劑化和儲存質子的能力，因此能有效限制活性水分子的分解，并進一步抑制Zn負極表面的不良反應。

圖2 Zn/CPZ-H負極電化學性能的研究

因此，由裸鋅負極和CPZ-H（Zn/CPZ-H/Zn）組成的對稱電池在高電流密度（10 mA cm^-2）條件下實現了超長循環壽命（2200 h），即使在高放電深度（DOD; 80%）條件下也具有較高的平均CE值（99.6%）和持久穩定性。此外，含有CPZ-H電解質的Zn/MnO₂全電池在電流密度為5 A g^-1下經過5000次循環后，容量保持率高達92.5%，并且電解質中不會同時引入過量的Mn²⁺。

另外，CPZ-H電解質還可在電池運行后進行回收和再利用。基于再生CPZ-H（rCPZ-H）電解質組裝的Zn/MnO₂全電池，也表現出良好的循環穩定性（在5 A g^-1的電流密度下循環 2400 次后，容量保持率為86.7%）。此外，CPZ-H電解質可在自然條件下被微生物分解。

圖3 Zn/CPZ-H//MnO₂全電池的電化學性能和反應機理

A recyclable biomass electrolyte towards green zinc-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40178-0

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清華/港理工Nature子刊：面向綠色鋅離子電池的可回收生物質電解質

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