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物理所Nature子刊:揭示鋰金屬電池中溫度依賴性的SEI形成和Li+傳輸

物理所Nature子刊:揭示鋰金屬電池中溫度依賴性的SEI形成和Li+傳輸
在低溫下(<20℃)工作的高性能鋰離子/金屬電池是人們所期望的,但卻受到與Li+傳輸和電荷轉移相關的緩慢動力學的阻礙。
物理所Nature子刊:揭示鋰金屬電池中溫度依賴性的SEI形成和Li+傳輸
圖1 室溫/低溫下鋰沉積過程中離子擴散和電荷轉移的示意圖
中科院物理所王雪鋒、王兆翔、Yejing Li等通過各種表征工具,包括低溫高分辨率透射電子顯微鏡(cryo-HRTEM)、電子能量損失光譜(EELS)和X射線光電子能譜(XPS),揭示了鋰金屬電池中與溫度相關的Li+行為及其與電化學性能的關系。
研究表明,Li+通過固體電解質界面(SEI)層的擴散是決定速率的關鍵步驟。降低溫度不僅會減慢Li+的傳輸速度,還會改變電解質分解的熱力學反應,導致不同的反應途徑,形成富含有機物的SEI層,這樣的SEI層是不穩定的,不適合進行高效的Li+傳輸。
物理所Nature子刊:揭示鋰金屬電池中溫度依賴性的SEI形成和Li+傳輸
圖2 溶劑化結構和電化學性能
通過調整具有較低最低未占分子軌道(LUMO)能級和極性基團的電解質的溶劑化結構,例如含氟電解液,1 mol L-1雙(氟磺酰)亞胺鋰(LiFSI)-三氟乙酸甲酯(MTFA)/碳酸氟乙烯酯(FEC)(重量比為8:2),在該電解液中更容易形成富含無機物的SEI層,該層對工作溫度變化的耐受性更強(熱力學),Li+傳輸性能更好(動力學)。這項工作的發現揭示了低溫下Li+傳輸的動力學瓶頸,為通過構建富含無機物的SEI來提高反應動力學/熱力學和低溫性能提供了方向。
物理所Nature子刊:揭示鋰金屬電池中溫度依賴性的SEI形成和Li+傳輸
圖3 SEI分析
Temperature-dependent interphase formation and Li+ transport in lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40221-0

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