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高性能燃料電池和水電解槽的快速發(fā)展迫切需要設(shè)計先進(jìn)的氫氧化反應(yīng)(HOR)和析氫反應(yīng)(HER)電催化劑。貴金屬基催化劑由于具有優(yōu)異的HOR和HER催化活性而受到人們廣泛的關(guān)注。

然而，貴金屬的高成本和稀缺性限制了大規(guī)模的實際應(yīng)用，并且貴金屬催化劑的CO中毒業(yè)也影響了其活性。

目前，單原子催化劑(SACs)具有較高的原子利用率和可控性，被認(rèn)為是降低貴金屬負(fù)載、獲得優(yōu)越的催化活性的有效策略。

堿性電解質(zhì)中SACs的HOR/HER速率主要取決于氫結(jié)合能(HBE)和羥基結(jié)合能(OHBE)，因此改善單原子活性位點的電子結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)氫(H_ad)和羥基(OH_ad)的吸附平衡是提高電催化性能的關(guān)鍵。

一般來說，SACs的電子態(tài)與金屬原子與支撐材料之間的局部配位環(huán)境有關(guān)，這也得到了廣泛的研究。

然而，闡明單原子活性位點與局部協(xié)調(diào)環(huán)境之間的構(gòu)效關(guān)系仍然具有挑戰(zhàn)性。

?南航Angew.：類金屬WCx負(fù)載低價單原子，實現(xiàn)高效催化HOR和HER

基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰課題組采用熱解法，成功將單個原子分散在WC_x載體上(M-WC_x，M=Ru，Ir，Pd)，用于高效催化HOR/HER。

多功能WC_x作為一種良好的單原子載體，不僅促進(jìn)了活性位點的高分散，而且加速了傳質(zhì)和反應(yīng)動力學(xué)；同時，單原子與類金屬WC_x之間的弱配位環(huán)境抑制了金屬中心價態(tài)的上升，導(dǎo)致金屬-金屬相互作用，從而調(diào)節(jié)了催化劑的電荷分布，穩(wěn)定了活性位點；此外，價態(tài)接近于零的單原子活性位點呈現(xiàn)出適用于中間體吸附/解吸的電子軌道的能級分布，最終促進(jìn)了HOR和HER過程。

因此，最優(yōu)的Ru-WC_x電催化劑在堿性電解質(zhì)中對HOR和HER的質(zhì)量活性分別為7.84和62.52 A mg_Ru^?1，是商業(yè)Pt/C的30.05倍和13.09倍；并且，該催化劑還表現(xiàn)出優(yōu)異的長期耐久性和良好的CO耐受性。

此外，密度泛函理論(DFT)計算表明，低價單原子與相鄰W位點的協(xié)同效應(yīng)合理地平衡了HBE和OHBE，優(yōu)化了催化反應(yīng)步驟的能壘。

總的來說，該項工作所提出的SACs構(gòu)建概念為雙能電催化劑的設(shè)計提供了指導(dǎo)，并擴展了開發(fā)高效能量轉(zhuǎn)化材料的思路。

Stabilizing Low-Valence Single Atoms by Constructing Metalloid Tungsten Carbide Supports for Efficient Hydrogen Oxidation and Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202311937

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