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Cl₂是一種重要的化學(xué)品，廣泛應(yīng)用于水處理、有機(jī)合成和聚氯乙烯生產(chǎn)。氯堿工業(yè)中Cl₂主要通過電化學(xué)析氯反應(yīng)(CER)產(chǎn)生，其中析氧反應(yīng)(OER)與CER在水溶液中具有相似的起始電位和類似的催化活性位點，因此保證Cl₂的高選擇性生成是一個巨大的挑戰(zhàn)。

用于CER的最先進(jìn)的工業(yè)電解槽通常使用基于高成本貴金屬(Ru或Ir)的相對耐酸的混合金屬氧化物，這些金屬氧化物對OER也具有高度活性。

為了確保CER系統(tǒng)的高效率和提高Cl₂的選擇性，需要高濃度的Cl^?離子(5.0 M)和酸性pH條件，然而在實際應(yīng)用中，Ru基CER催化劑由于形成了可溶性的氯化釕，在長期運行下仍然不夠穩(wěn)定。

因此，開發(fā)合適的策略來提高混合金屬氧化物基CER催化劑的活性和穩(wěn)定性具有重要意義。

電子科大/玉林師范Nature子刊：合成過程中引入Cl?，抑制CoOxCly發(fā)生OER反應(yīng)并加速酸性CER

近日，電子科技大學(xué)崔春華和玉林師范學(xué)院梁君武等在含有Co²⁺和Cl^?的鹽溶液中，在pH≤2的F摻雜二氧化錫(FTO)裸電極上原位沉積一種自適應(yīng)的非晶態(tài)CoO_xCl_y催化劑，用于高效和選擇性催化CER。

實驗結(jié)果表明，在1.67 V下電沉積2小時后得到的CoO_xCl_y催化劑實現(xiàn)了約100%的Cl₂選擇性，且當(dāng)Cl^?的濃度降低至0.01 M時，Cl₂的選擇性仍保持90±1.5%。

此外，在1.67 V下沉積的CoO_xCl_y催化劑在10 mA cm^-2下連續(xù)運行500小時，電流密度在測試中升至15 mA cm^-2；同時，CoO_xCl_y催化劑在250 mA cm^-2_geo下可以連續(xù)運行20小時以上，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

原位光譜和理論計算表明，在電沉積過程中引入Cl^?離子，可以增加Co電子電荷并降低價態(tài)，能夠抑制有利于水氧化的高氧化態(tài)Co位點的形成，提高了CER中Cl₂的選擇性；同時，Cl^?離子的引入允許CER的活性位從Co*向Co-O*轉(zhuǎn)變，CER的選擇性通過Volmer-Heyrovsky路徑得到提高。

總的來說，這項工作將反應(yīng)物Cl^?自身作為促進(jìn)劑提高了酸性鹽水中CER的活性和選擇性，為穩(wěn)定非貴金屬氧化物在強(qiáng)酸中的陽極電催化反應(yīng)提供了范例。

Self-adaptive Amorphous CoO_xCl_y Electrocatalyst for Sustainable Chlorine Evolution in Acidic Brine. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41070-7

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