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戴勝團隊AFM:離子交換法助力NCM811穩定界面的構建

戴勝團隊AFM:離子交換法助力NCM811穩定界面的構建
優化電解質成分和表面涂層可穩定NCM811正極性能,以產生堅固的CEI。然而,當超過電解質穩定性窗口的熱力學極限(>4.2V),電池的電化學性能增強取決于CEI的形成,該CEI僅允許離子傳輸,同時限制電子泄露。在不同的CEI組分中,亞納米層LiF是高度有效的,因為它是電絕緣的,并且足夠薄以允許離子傳導。然而,在這種高反應性界面上創建LiF的亞納米層以保護本體結構是具有挑戰性的。
戴勝團隊AFM:離子交換法助力NCM811穩定界面的構建
在此,橡樹嶺國家實驗室的Bishnu P. Thapaliya和戴勝等人首次證明通過原位離子交換復分解工藝可在NMC811電極表面形成穩定LiF層。這種原位離子交換復分解方法優于其他常規氟化方法,通過可控參數(例如,試劑溶液的濃度和接觸時間)可調節LiF表面層厚度,從而在含鋰離子的電解質中的電極上形成LiF界面層。電池循環之前,在電極上形成的LiF層通過減少不需要的界面反應來最小化界面化學的復雜性,同時穩定了循環期間的CEI。
戴勝團隊AFM:離子交換法助力NCM811穩定界面的構建
圖1. CsF-NMC811的結構表征
具體而言,該工作開發了一種新的表面再造方法,通過原位離子交換復分解過程在NMC811上形成LiF界面層。通過XPS和HR-TEM-EELS分析驗證了NMC811表面LiF層的形成,并通過CV和恒電流充放電循環闡明了其對CEI穩定性和電化學性能的影響。穩定的LiF層降低了極化并增強了首圈庫侖效率。
這導致了循環穩定性的增強,其中NMC811在0.3 C倍率(最多100次循環)下提供了≈194 mAh g?1的放電容量,具有≈97%的容量保持率和≈99.9%的平均庫侖效率,在1 C倍率下提供了約80%的容量保持性,具有約99.6%的平均庫侖率(最多200次循環)。因此,該種表面再造方法可以成功地應用于開發高能量密度鋰離子電池的各種電極。
戴勝團隊AFM:離子交換法助力NCM811穩定界面的構建
圖2. CsF-NMC811的電化學性能
In Situ Ion-Exchange Metathesis Induced Conformal LiF Surface Films on Cathode (NMC811) as a Cathode Electrolyte Interphase, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202302443

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