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固體聚合物電解質(zhì)有潛力實現(xiàn)更安全、能量密度更高的電池；然而，要實現(xiàn)這一目標，還需要更深入地了解它們的離子傳導(dǎo)機制，以及如何通過分子設(shè)計來優(yōu)化它們。

在此，麻省理工學(xué)院Jeremiah A. Johnson、Yang Shao-Horn等人研究了陰離子解離能對固體聚合物電解質(zhì)中離子傳導(dǎo)的影響，通過使用無環(huán)二烯(ADMET)聚合制備了一類新型離子烯，高度解離的液晶氟化芳酰磺酰亞胺標記(“快速”)陰離子單體。這些離子烯與不同的陽離子(Li⁺， Na⁺， K⁺和Cs⁺)形成有序的片層，其熱穩(wěn)定性可達180°C，并具有與陽離子大小相關(guān)的疇間距，提供了與解離性FAST陰離子通道。

此外，通過電化學(xué)阻抗譜 (EIS) 和差示掃描量熱法 (DSC) 實驗以及微動彈性帶 (NEB) 計算表明，這些材料中的陽離子運動通過離子跳躍機制進行。此外，在這些材料中添加陽離子配位溶劑可以使離子電導(dǎo)率提高＞1000倍。這項工作表明，分子設(shè)計可以促進解離性陰離子通道的可控形成，從而顯著增強離子傳導(dǎo)。

圖1. 具有各種陽離子（M）的 pFAST-C20-M 聚合物的固態(tài)結(jié)構(gòu)和熱表征

具體而言，該工作利用高度解離、易于SNAr功能化，并能夠在固態(tài)下形成通道結(jié)構(gòu)的對稱FAST-C陰離子生成用于ADMET聚合的新型二烯單體FAST-C20。FAST-C20表現(xiàn)出高度的自組裝傾向，形成多種不同的熱響應(yīng)液晶相。聚合后，所得離子烯“pFAST-C20-M”形成高度有序的層狀材料。

由于其有序結(jié)構(gòu)和解離陰離子，pFAST-C20-M聚合物顯示出最高的總體離子電導(dǎo)率和最低的離子傳導(dǎo)活化能。總之該工作表明陰離子分子設(shè)計可以調(diào)整陰離子跳躍位點之間的連接性和距離，以進一步提高固態(tài)聚合物電解質(zhì)離子電導(dǎo)率并降低活化能。

圖2. pFAST-C20-M離子烯的離子電導(dǎo)率

Lamellar Ionenes with Highly Dissociative, Anionic Channels Provide Lower Barriers for Cation Transport, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:10.1021/jacs.3c05053

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麻省理工JACS：具有高度解離陰離子通道的層狀離子烯為陽離子運輸提供較低的屏障

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