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單線態氧（¹O₂）是有機物選擇性轉化的良好活性氧（ROSs），特別是在高級氧化過程（AOPs）中。

然而，由于單位點型催化劑的合成存在巨大的困境，AOPs中¹O₂生成的控制和調控仍然具有挑戰性，其潛在機制在很大程度上仍不清楚。

基于此，廣東工業大學韓彬教授等人報道了利用共價有機骨架（COFs）中定義明確且可靈活調節的位點，通過COFs的位點工程精確調節基于過氧一硫酸鹽（PMS）的AOPs中ROSs生成的首個成果。

具有聯吡啶單元的COFs（BPY-COFs）通過非自由基途徑以100%的¹O₂激活PMS，而具有幾乎相同結構的聯苯基COFs（BPD-COFs）激活PMS產生自由基（?OH和SO₄^?-）。

BPY-COFs/PMS系統在選擇性降解水中目標污染物方面提供了更高的性能，是BPD-COFs系統的9.4倍，超過了大多數PMS基AOPs系統。

通過DFT計算，作者研究了兩種COFs/PMS系統產生的不同ROSs機理。對于BPD-COFs，PMS傾向于通過O3和O6原子吸附聯苯結構中不同芳環上相鄰的兩個H原子，對應的E_ads為-1.598 eV。

BPY-COFs的吡啶環上的負N原子和正H原子是PMS的吸附位點，其E_ads值為-1.918 eV，分別吸附PMS的H4和O5原子。

根據Bader電荷分析，對于BPD-COFs上的PMS，其O2損失了0.765 e^–電荷數，而O3獲得了0.204 e_–電荷，導致O2-O3鍵被拉伸，有利于PMS裂解生成?OH和SO₄^?-。

此外，BPY-COFs上的PMS比初始PMS具有更長的S-O鍵和O-H鍵。對于BPD-COFs/PMS體系，隨著O-O鍵的拉伸，O-O鍵裂解（過渡態）的自由能壘計算值為0.77 eV，隨后是生成*OH和*SO₄的熱力學有利過程。

在BPY-COFs/PMS體系方面，破壞S-O和O-H鍵形成HSO₃*（過渡態）的能壘為0.65 eV，通過能量下坡過程自發解離成¹O₂和HSO₃^–。

由于反應能壘難以逾越，使得?OH和SO₄^?-中間體的生成幾乎被禁止，對¹O₂的選擇性達到100%。

Site Engineering of Covalent Organic Frameworks for Regulating Peroxymonosulfate Activation to Generate Singlet Oxygen with 100% Selectivity.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202310934.

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/09/21/c52dcbb066/

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