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Angew.:雙功能添加劑實現快速多硫化物轉化和可逆鋰負極運行

Angew.:雙功能添加劑實現快速多硫化物轉化和可逆鋰負極運行
可充鋰硫(Li-S)電池的商業化面臨兩個主要問題:一是正極上硫電化學反應的動力學緩慢;二是負極上的鋰沉積/剝離可逆性不足。現有的研究通常采用專門為負極和正極單獨設計的添加劑來緩解這些問題。
Angew.:雙功能添加劑實現快速多硫化物轉化和可逆鋰負極運行
圖1 In2Se3對動力學的影響
新加坡國立大學Jim Yang Lee等首次研究了In2Se3納米片作為Li-S電池正極添加劑和鋰負極改性劑的功效。具體而言,對于正極,這項工作首先研究了In2Se3@CNT/Li2S∥Li電池中In2Se3對 多硫化物(PS)轉化的催化活性。
電化學測試和原位拉曼光譜證實,在In2Se3添加劑的存在下,硫電化學反應的氧化還原動力學得到了增強。電感耦合等離子體光發射光譜(ICP-OES)也檢測到電解液中存在In3+和Se2-。對于負極,可溶性In3+和Se2-物種在鋰金屬/電解質界面上形成了一個緊密層,其主要由LiInS2和LiInSe2組成。該層能夠支持更快的Li+擴散,并抑制電解液對鋰表面的失控腐蝕,從而提高鋰沉積和剝離的均勻性。
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圖2 In2Se3對鋰負極的影響
此外,In2Se3的雙重功能對正極動力學和負極可逆性的影響也在無鋰金屬負極全電池(In2Se3@CNT-Li2S∥Cu)中通過高庫侖效率和穩定循環得到了驗證。該電池在Li2S負載為4 mg cm-2、電解液/Li2S比率低至7.5 μL mg-1的條件下,在0.2 C時循環160次后,電池容量保持率為60%,平均庫侖效率為98.27%,這與最近采用單電極改性劑進行的研究相比,效果顯著。
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圖3 In2Se3@CNT-Li2S∥Cu電池性能
Fast Polysulfide Conversion Catalysis and Reversible Anode Operation by A Single Cathode Modifier in Li-Metal Anode-Free Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202308976

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