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黃云輝/韓建濤/方淳Nano Energy：重新解讀鋰離子電池中富鎳層狀氧化物正極的循環穩定性與充電截止電壓之間的相關性

傳統觀點認為，提高充電截止電壓會降低鎳鈷錳酸鋰（NCM811）的循環壽命，這是因為電極-電解質界面反應加劇，而界面反應與界面化學性質密切相關。

在此，華中科技大學黃云輝、韓建濤、方淳團隊發現當NCM811在TLE電解液（三元氟化鋰鹽電解液）中循環時，出現了不同的趨勢。具體來說，充電截止電壓越高，循環穩定性越好。在4.5V/4.7V下循環1000次，而在4.3V下循環500次（容量保持率>80%）。

因此，作者重新研究了循環穩定性與充電截止電壓之間的相關性，發現NCM811的循環穩定性與界面化學性質的關系更為密切。在TLE電解液中4.5/4.7 V充電時，由于鋰鹽的前線分子軌道能級較高，正極-電解液-界面(CEI)和負極-電解液-界面(AEI)中的無機成分含量遠高于4.3 V時的含量，從而具有更強的抗氧化性和更高的機械強度來抑制顆粒裂紋。更重要的是，富含無機物的界面可以防止正負極之間的交叉反應。

圖1. 鎳鈷錳鋰電池在不同截止電壓

總之，該工作重新審視了NCM811電池的充電截止電壓與可充電性之間的相關性，以理解界面化學與電池性能之間的關系。結果發現，使用TLE電解液的NCM811電池在4.5 V以上的高電壓下比4.3 V下表現出更好的循環穩定性，這歸因于在4.5 V以上的高電壓下，TLE形成了高穩定的富含LiF的CEI和AEI。這一發現與傳統觀點相反，傳統觀點認為提高充電截止電壓會降低NCM811的循環壽命。相反，這表明循環穩定性與界面化學性質密切相關，而陰極上富含無機物的界面相具有更強的抗氧化性和更高的機械強度，可抑制顆粒裂紋。

更重要的是，負極上的富無機界面可以防止正負極間的交叉反應。即使在4.8V的超高電壓下充電，該電池在400次循環后仍能保持80.1%的高容量保持率。該研究強調了界面膜中無機組分對提高高電壓穩定性的重要意義，為高電壓下高性能富鎳層狀氧化物正極的商業化應用提供了有價值的電解液配方。

圖2. 不同電解液下NCM811/Li電池在4.8V截止電壓下的電池性能

Reinterpreting the correlation between cycling stability of Ni-rich layered oxide cathode and the charging cut-off voltage in Li-ion batteries, Nano Energy 2023 DOI:10.1016/j.nanoen.2023.108699

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