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AFM：計算+實驗！構建P-SnS/n-ZnIn2S4 I型異質結用于光催化析氫

對于光催化水分解制氫，由于需要光生電子和空穴的空間分離，Ⅱ型異質結被認為具有絕對優勢。同時，由于兩個半導體間的費米能級差引起的界面電場(IEF)，Ⅱ型異質結也可以分為Z型(S型)。其中，Z型異質結可以實現光生載流子的分離，顯著提高光催化產氫性能，表明等離子體電場是促進光生載流子分離的有力手段。

相比之下，跨能隙Ⅰ型異質結光催化性能的提高主要歸因于活性位點的改變、光吸收范圍的擴大、光熱效應等。然而，傳統的電荷轉移機制使得Ⅰ型異質結的析氫反應發生在還原性較弱的一側，極大地限制了其應用。

特別地，Ⅰ型異質結中的等離激元效應幾乎被忽略，這預示著對于大電勢差的p-n Ⅰ型異質結的分離效應會被嚴重低估。因此，通過調控Ⅰ型異質結界面處的等電聚焦效應來實現具有特定電子結構的光生載流子的分離具有重要意義。

基于此，北京航空航天大學張俊英和北京科技大學王榮明等在密度泛函理論(DFT)計算的指導下，采用溶劑熱法合成了不同Sn空位濃度的p-SnS納米片，并將其與含有硫空位的ZnIn₂S₄(ZIS)納米片復合形成p-n異質結，用于光催化產氫。

具體而言，費米能級最低的SnS (SS-2)與ZnIn₂S₄構成了最大的界面電場，相應的SnS/ZnIn₂S₄的析氫速率高達22.75 mmol g^-1 h^-1，是ZnIn₂S₄的6.23倍。

此外，在三次循環測試后，SS-2/ZIS的形貌和物相組成可以保留，表明其具有良好的穩定性；然而，SS-2/ZIS的光催化活性在第4次循環時開始下降，這可能是由于硫化物的光腐蝕現象引起的。

更重要的是，SS-2/ZIS在380 nm、405 nm和420 nm處的表觀量子效率(AQE)分別為20.36%、18.05%和7.54%，表明SS-2/ZIS是一種高效的光催化劑。同時，SS-2/ZIS的太陽能-氫氣(STH)轉換效率達到1.55%，再次證明該催化劑具有優異的光催化產氫活性。

XPS譜和界面結合能計算結果表明，界面Sn-S鍵可能作為傳輸通道加速界面電荷-載流子轉移，而界面電場有效地驅動了光生載流子的分離；因此，p-n Ⅰ型異質結構的SnS/ZnIn₂S₄能夠促進光生載流子分離并抑制電荷復合，保留ZnIn₂S₄導帶上的高還原電子用于析氫反應。

總的來說，該項研究深入研究了Ⅰ型異質結界面電場的作用機理，為通過調控界面實現高效光催化活性提供了思路。

Interfacial Mediation by Sn And S Vacancies of p-SnS/n-ZnIn₂S₄ for Enhancing Photocatalytic Hydrogen Evolution with New Scheme of Type-I Heterojunction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304072

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