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發(fā)展光催化技術(shù)，利用可再生/清潔的太陽(yáng)能生產(chǎn)綠色燃料(如過(guò)氧化氫、氫氣等)和高附加值的有機(jī)化學(xué)品具有重要意義。但是，光催化劑的低效率和高成本仍然制約著太陽(yáng)能-化學(xué)品的轉(zhuǎn)化。

近年來(lái)，光催化劑的原子級(jí)設(shè)計(jì)和工程化是實(shí)現(xiàn)高活性、高穩(wěn)定性和廉價(jià)光催化劑開發(fā)的有效策略。特別地，在原子尺度上調(diào)控異質(zhì)/均質(zhì)結(jié)可以形成原子級(jí)化學(xué)鍵界面，從而顯著提高整體光催化性能。

然而，由于對(duì)相容元素和晶體結(jié)構(gòu)的嚴(yán)格要求，原子級(jí)化學(xué)鍵合結(jié)(原子結(jié))的成功通用設(shè)計(jì)/合成具有挑戰(zhàn)性且鮮有報(bào)道。

?喬世璋/冉景潤(rùn)AFM：等離激元能量上轉(zhuǎn)換立大功，有效強(qiáng)化Cu7S4/MxSy Janus原子結(jié)多功能光催化

基于此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋和冉景潤(rùn)等以六方相Cu₇S₄納米盤為模板，通過(guò)陽(yáng)離子交換法合成了一系列Cu₇S₄/M_xS_y (M=Cd，Ni，Mn)Janus原子結(jié)(JAJs)。具體而言，研究人員通過(guò)對(duì)合成條件的精確調(diào)控，首次實(shí)現(xiàn)了六方納米盤形貌的保留和原子級(jí)化學(xué)鍵合界面結(jié)構(gòu)的構(gòu)建。

這種Janus原子異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)光的吸收，并在Cu₇S₄和另一種半導(dǎo)體之間形成緊密的異質(zhì)結(jié)，促進(jìn)光生載流子在Janus異質(zhì)結(jié)界面附近的轉(zhuǎn)移，從而提高催化活性。

光催化性能測(cè)試結(jié)果顯示，所有合成的Cu₇S₄//M_xS_y (M= Cd，Ni，Mn) JAJs在純水中的光催化過(guò)氧化氫(H₂O₂)產(chǎn)量均明顯高于未摻雜的Cu₇S₄。其中，在可見(jiàn)-近紅外光/近紅外光輻照下，優(yōu)化的Cu₇S₄/CdS (CCS) JAJ在苯甲醇(BA)溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化產(chǎn)H₂O₂性能(2.93/0.24 mmol g^-1 h^-1)；此外，作為一種多功能光催化劑，在可見(jiàn)-近紅外光/近紅外光輻照下，優(yōu)化的CCS JAJ表現(xiàn)出超高的產(chǎn)H₂(102.6 mmol g^-1 h^-1/44.1 μmol g^-1 h^-1)和苯甲醛(BAD；85.9/23.4 mmol g^-1 h^-1)活性。

機(jī)理實(shí)驗(yàn)表明，在可見(jiàn)光照射下，Cu₇S₄和CdS的帶間躍遷都被激發(fā)。然后，CdS的CB上的光生電子將遷移到Cu₇S₄的VB上與光生空穴重新結(jié)合，Cu₇S₄的CB上的光生電子和具有較強(qiáng)氧化還原能力的CdS的VB上的光生空穴可以被保留下來(lái)用于后續(xù)的氧化還原反應(yīng)；在近紅外光光照射下，在Cu₇S₄中同時(shí)產(chǎn)生光激發(fā)的熱電子和空穴。

然后，熱電子被轉(zhuǎn)移到CdS的CB上，在H₂O分子存在的情況下生成H₂O₂分子。同時(shí)，熱空穴首先被Cu₇S₄中的陷阱態(tài)捕獲，然后轉(zhuǎn)移到CdS的VB中，其中一些熱空穴氧化BA分子產(chǎn)生氧化產(chǎn)物，另一些熱空穴被CdS中的陷阱態(tài)捕獲。

綜上，該項(xiàng)工作不僅證明了原子級(jí)工程是設(shè)計(jì)/合成用于太陽(yáng)能到化學(xué)轉(zhuǎn)化的高性能光催化劑方面的有效策略，而且為近紅外光驅(qū)動(dòng)的等離激元能量上轉(zhuǎn)換用于太陽(yáng)能燃料生產(chǎn)提供了獨(dú)特見(jiàn)解。

Cu₇S₄/M_xS_y (M=Cd, Ni, and Mn) Janus Atomic Junctions for Plasmonic Energy Upconversion Boosted Multi-Functional Photocatalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304912

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