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無助催化劑耦合光催化可以最大限度地利用光子和原子，這對光催化劑提出了更高的要求。石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一種穩定的、低成本的無金屬有機半導體，由于其合適的能帶結構和易于通過官能團修飾共軛結構進行結構優化，在光催化領域具有廣闊的應用前景。

然而，g-C₃N₄具有較少的活性位點和載流子易于復合的缺點，相比之下，具有更多暴露的活性位點、更短的載流子傳輸距離和更高的電荷分離效率的超薄C₃N₄受到人們廣泛關注。剝離法是制備超薄C₃N₄的常用方法，但其操作復雜、耗時長。

此外，超薄C₃N₄容易被強的π-π相互作用誘導重排，這在很大程度上降低了活性位點的可及性，導致性能不理想。因此，開發一種合適的方法制備超薄結構的C₃N₄具有重要意義。

近日，黑龍江大學付宏剛、蔣保江和焦艷清等設計了一種簡單的物理方法—流體剪切力來剝離塊狀C₃N₄的堆垛結構，它像一把“刀”一樣切割堆垛相互作用形成薄層，同時提供“離心力”來驅動薄層組裝成棘球層狀CN(ASCN)。

該方法具有產率高、操作簡單、不需要插層劑等優點。并且，氮空位(Nv)和羰基的共引入調節了能帶結構，在空間上分離了氧化和還原中心，并為O₂還原和4-甲氧基苯甲醇(4-MBA)氧化提供了活化位點。

實驗結果和理論計算證實，羰基誘導空穴集中在鄰近的melem單元，直接氧化4-MBA的C_α?h鍵產生碳自由基，Nv作為氧吸附活性位點捕獲電子形成超氧自由基(?O₂^?)，進一步與脫落的質子結合形成H₂O₂。

得益于提供更多暴露的活性位點并改善電荷分離的超薄性質，ASCN-3表現出優異的ORR生成H₂O₂與4-甲氧基苯甲醇(4-MBA)氧化成茴香醛(AA)的性能，以及具有顯著增加的轉換頻率(TOF)值(TOF: H₂O₂為1.69 h^-1，AA為1.02 h^-1)。并且，ASCN-3在4-MBA氧化反應中表現出95.8%的轉化率和接近100%的選擇性；H₂O₂光合作用和4-MBA氧化反應在420 nm處的表觀量子效率分別為11.7%和9.3%。

此外，通過對其電子結構、光學性質、電荷轉移動力學和反應機理的分析，研究人員認為ASCN-3光催化活性顯著提高的原因在于：1.優化的能帶結構提供了有效的光吸收和合適的驅動力，促進了ORR和4-甲基苯甲醛氧化反應的進行，從而抑制了副反應的發生；2.插入的Nv和羰基引起電子的重新分布和不均勻性，有利于載流子的空間分離，并產生雙活性位點；3.超薄納米片組裝結構提供了豐富的不飽和位點，有利于活性物種的吸附，增強了電荷傳輸，并具有良好的光催化穩定性。

Shear Stress Triggers Ultrathin-Nanosheet Carbon Nitride Assembly for Photocatalytic H₂O₂ Production Coupled with Selective Alcohol Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c05234

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