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水凝膠電解質在開發柔性和安全的電池方面有很大的前景，但游離溶劑水的存在使電池化學性質受到析氫和電極溶解的限制。盡管最大化鹽濃度被認為是降低水活性的有效策略，但經典水凝膠中的質子聚合物基質被氫鍵占據，幾乎不參與鹽的溶解，這限制了在聚合物-鹽相分離發生之前實現穩定的鹽濃縮環境。

圖1 高鹽水凝膠電解質的聚合物結構設計

中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊等通過對聚合物骨架采用生物啟發的甲基化改性策略，證明了在水凝膠中實現超越傳統極限的超濃縮機制的可行性。具體而言，將原生態聚合物骨架轉化為非烷基甲基化聚合物骨架，可釋放出自由氫鍵受體，并將其轉化為溶解陽離子的”活性參與體”，從而形成穩定的高鹽水凝膠電解質，其鹽含量高達44摩爾%，Na⁺/H₂O 摩爾比高達1.0。

研究顯示，幾乎所有的水分子都被限制在金屬陽離子的主溶劑化殼內，并分散在交聯聚合物鏈的空腔中，因此其活性和流動性大大降低。該工作進一步證明，高鹽水凝膠電解質不僅能形成穩健的SEI以抑制析氫，還能確保釩基電極的電化學可逆性，因為釩基電極在水系電解液中長期存在嚴重的溶解問題。從實用角度來看，由于鋁上鈍化層的溶解受到抑制，這種高濃度鹽環境允許在負極和正極兩側使用具有成本效益的輕質鋁箔作為集流體。

圖2 高鹽水凝膠電解質與NVP正極和Al集流體的相容性

因此，組裝的1.7 V水系鈉離子電池在400次循環后可保持約89.6%的容量，平均CE值為 99.1%。此外，NVP/NTP全電池還實現了前所未有的循環穩定性，在2 C下循環580次后容量保持率達到82.8%。考慮到水凝膠材料可以應用于廣泛的技術，包括藥物遞送、生物傳感等，對水凝膠電解質中結構-濃度-性質相關性的理解更加令人興奮。

圖3 NVP//NVP和NVP//NTP全電池的循環性能

A Bio-Inspired Methylation Approach to Salt-Concentrated Hydrogel Electrolytes for Long-Life Rechargeable Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202311589

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?崔光磊Angew：生物啟發的高鹽水凝膠用于長壽命可充鈉電池

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