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太陽能驅動從水和空氣中合成過氧化氫（H₂O₂）為傳統的蒽醌方法提供了一種低成本和環保的替代途徑。基于此，武漢理工大學曹少文研究員等人報道了利用醛胺縮合法合成了四種噻唑基共軛聚合物（Tz-CPs: TTz、BTz、TBTz和BBTz）。BBTz在純水中H₂O₂產率最高，為7274 μmol g^-1 h^-1。單線態氧（¹O₂）的生成是通過超氧自由基（?O₂^–）的氧化，隨后在BBTz上通過[4+2]環加成轉化為內過氧化物，促進了電荷分離，降低了H₂O₂生成的屏障。

通過DFT計算，作者揭示了材料的電子結構與反應動力學之間的內在關系。在?O₂^–轉化途徑中，苯并雙噻唑位點比苯位點表現出更有利的吉布斯自由能變化（ΔG），形成*OOH中間體，從而在BBTz上將O₂還原為H₂O₂。同時，在O₂轉化途徑中也出現了類似的趨勢。值得注意的是，分子空間構型在形成過氧化物中間體后發生彎曲。結果表明，BBTz的LUMO和HOMO軌道在整個共軛骨架上是離域的。

在苯位形成內過氧化物后，HOMO軌道位于苯段，LUMO軌道位于苯并雙噻唑段，抑制了¹O₂的形成。內過氧化物中間體在苯并二噻唑位點的LUMO和HOMO軌道在π共軛鏈上的離域，有利于O₂的電子還原和?O₂^–的空穴氧化。內過氧化物中間體形成后，只有含苯并雙噻唑基團的TBTz與BBTz的軌道分布一致，保持不變。

DFT計算結果表明，苯并雙噻唑部分是光催化生成H₂O₂的活性位點。BBTz光催化產H₂O₂的反應途徑機理：光生電子沿π共軛鏈轉移到樣品表面還原O₂生成?O₂^–，空穴一部分氧化水生成O₂和H⁺，另一部分與?O₂^–反應生成¹O₂。隨后，¹O₂通過[4+2]環加成反應氧化BBTz形成內過氧化物，提高了O₂還原為H₂O₂的選擇性，增強了載流子的分離。

Promoting Solar-driven Hydrogen Peroxide Production over Thiazole-based Conjugated Polymers via Generating and Converting Singlet Oxygen. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202310476.

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武漢理工曹少文Angew.：BBTz助力太陽能驅動合成過氧化氫

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