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制備具有合理結(jié)構(gòu)和催化活性的MoS₂-基材料來改善鋰多硫化物（LiPSs）轉(zhuǎn)化的緩慢動(dòng)力學(xué)對(duì)鋰-硫電池（LSBs）具有重要意義，但還具有挑戰(zhàn)性。基于此，華南理工大學(xué)黎立桂副教授、哈爾濱工業(yè)大學(xué)安茂忠教授等人報(bào)道了利用CdS納米棒作為犧牲模板，制備了由N摻雜超薄MoS₂納米片組成的空心納米管（N-MoS₂ NHTs）作為LSBs的高效S宿主。

測(cè)試發(fā)現(xiàn)，N-MoS₂ NHTs@S正極在1.0 C（500次循環(huán)）下具有良好的初始容量887.8 mAh g^?1和穩(wěn)定的循環(huán)性能，每循環(huán)容量衰減僅為0.0436%。此外，即使在7.5 mg cm^?2的高S負(fù)載量下，N-MoS₂ NHTs@S正極在0.2 C時(shí)也具有7.80 mAh cm^?2的初始優(yōu)異面容量。

通過DFT計(jì)算，作者研究了制備樣品對(duì)S參與反應(yīng)的催化機(jī)理。根據(jù)Li₂S_x在催化劑表面的吸附模型和相應(yīng)的吸附能，其中N摻雜的MoS₂比MoS₂表現(xiàn)出更高的吸附能，表明N摻雜的MoS₂對(duì)Li₂S_x的吸附能力更強(qiáng)。

作者計(jì)算了S₈到Li₂S的各個(gè)步驟的吉布斯自由能變化（ΔG），其中決定速率的步驟（RDS）是Li₂S₈轉(zhuǎn)化為Li₂S₆，N摻雜的MoS₂顯示出較低的ΔG為0.15 eV，小于MoS₂（0.21 eV），表明N摻雜可以有效降低RDS的能壘，提高M(jìn)oS₂向LiPSs轉(zhuǎn)化的性能。

此外，態(tài)密度（DOS）有助于理解內(nèi)部電子結(jié)構(gòu)的差異。當(dāng)d波段中心更接近費(fèi)米能級(jí)時(shí)，金屬和吸收的LiPSs之間的相互作用更強(qiáng)。結(jié)果表明，MoS₂的d帶中心為-3.49 eV，而N摻雜MoS₂的d帶中心為-3.27 eV，表明摻雜N可以促進(jìn)LiPSs的吸附。DFT計(jì)算表明，N摻雜可以導(dǎo)致層間空間的擴(kuò)大和電子分布的調(diào)整，最終增強(qiáng)LiPSs的轉(zhuǎn)化。

N-Doping Induced Lattice Expansion of 1D Template Confined Ultrathin MoS₂ Sheets to Significantly Enhance Lithium Polysulfides Redox Kinetics for Li-S Battery. Small, 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/smll.202303015.

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黎立桂/安茂忠Small：N摻雜超薄MoS2納米片的空心納米管助力Li-S電池

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