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?ACS Energy Lett.：定制硫/固態電解質界面獲得高面容量全固態鋰硫電池

由于絕緣元素硫（S₈）與固態電解質（SSE）在固-固界面上的離子接觸不良，實現具有長壽命高容量的全固態鋰硫電池（ASSLSB）具有現實挑戰性。

圖1 硫和硫化物固態電解質中間產物形成的驗證

漢陽大學Yang-Kook Sun等開發了一種在S₈和SSE之間形成親密界面的新策略，以加強固-固離子接觸。研究發現，在特定條件下，S₈和硫化物材料會發生化學反應，形成中間物種，例如：（1）S₈和Li₂S在50-70℃溫度范圍內的醚類溶劑中會發生反應生成LiPS；（2）S₈和Li₃PS₄在室溫下的四氫呋喃（THF）中會發生反應形成多硫代磷酸鋰（Li₃PS_4+n）。

基于此，這項工作利用溶劑誘導S₈和SSE之間發生界面化學反應，特別是在將硫浸漬宿主（Host/S）與硫化物固態電解質（SSE）混合時。選擇極性指數低至4.2、沸點低至89℃的醋酸異丙酯作為混合溶劑，是為了誘導S₈和SSE之間發生界面化學反應的同時，不會導致SSE嚴重降解，同時也便于混合后的干燥。在混合Host/S和SSE時，不使用溶劑和使用二甲苯的對比組沒有誘發界面化學反應。

圖2 ASSLSB的充放電過程

氯化磷硫鋰（LPSCl）被用作具有代表性的SSE。由于在S₈和SSE之間形成了多硫中間相，ASSLSB的硫正極實現了出色的固-固接觸，這有助于提高ASSLSB的正極負載水平和面積容量，同時充分利用S₈的理論容量。因此，這項工作成功研制出了一種高性能的ASSLSB，它在室溫下以1 mA cm^-2的電流密度工作時，具有很高的平均容量（5.1 mAh cm^-2）和較長的使用壽命（250次循環）。

圖3 ASSLSBs的電化學性能

Tailoring the Interface between Sulfur and Sulfide Solid Electrolyte for High-Areal-Capacity All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01473

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