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AM：缺陷與壓電場(chǎng)協(xié)同，有效增強(qiáng)BaTiO3壓電光催化N2還原活性

目前，Haber-Bosch工藝仍然是氨(NH₃)工業(yè)生產(chǎn)的主要方法，然而，其苛刻的加工條件(400-500℃，150-250 atm)需要大量能量輸入，并且反應(yīng)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量有害氣體。N₂還原反應(yīng)(NRR)是一種更環(huán)保的NH₃生產(chǎn)方法，但由于其熱力學(xué)穩(wěn)定性和化學(xué)惰性，在溫和的條件下難以實(shí)現(xiàn)N₂的活化。

利用非中心對(duì)稱材料的壓電特性用于光催化NRR反應(yīng)(稱為壓電-光催化)，為NH₃的生產(chǎn)提供了一種很有前途的替代方法。對(duì)于壓電光催化，機(jī)械能和太陽(yáng)能都可以有效利用，應(yīng)變產(chǎn)生的壓電場(chǎng)可以調(diào)節(jié)光生電荷的分離，從而抑制它們的復(fù)合。然而，由于大多數(shù)材料的壓電極化較弱和催化活性位點(diǎn)不足，導(dǎo)致N₂活化緩慢，使得壓電光催化NRR活性仍然較低。

基于此，福州大學(xué)戴文新和中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)黃洪偉等首次利用缺陷和壓電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的壓電催化N₂還原反應(yīng)(NRR)活性，并揭示了它們?cè)诰哂锌烧{(diào)氧空位(O_Vs)BaTiO₃(BTO)上的協(xié)同催化機(jī)理。

結(jié)果表明，引入的O_Vs改變了局部偶極態(tài)，增強(qiáng)了BaTiO₃的壓電極化，從而使光生載流子的分離更加有效；與O_Vs相鄰的Ti³⁺位點(diǎn)在未配對(duì)的d軌道電子的輔助下通過(guò)d-π反向捐贈(zèng)促進(jìn)N₂化學(xué)吸附和激活。

此外，壓電極化場(chǎng)可以調(diào)節(jié)Ti³⁺的電子結(jié)構(gòu)，通過(guò)降低催化劑的d帶中心來(lái)降低d-2π*的成鍵態(tài)和反鍵態(tài)，從而促進(jìn)N₂的活化和解離，大大降低了限速步驟的反應(yīng)能壘。

得益于協(xié)同強(qiáng)化機(jī)制和優(yōu)化的表面動(dòng)力學(xué)過(guò)程，具有中等OVs的BaTiO₃能夠有效壓電光催化N₂轉(zhuǎn)化為NH₃。

具體而言，在模擬太陽(yáng)光和超聲輻照，以及沒(méi)有負(fù)載共催化劑的情況下，最優(yōu)的BTO-OV2催化劑的NH₃生成速率高達(dá)106.7 μmol g^-1 h^-1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)以前報(bào)道的壓電催化劑/壓電光催化劑。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作通過(guò)在壓電材料中構(gòu)建缺陷并系統(tǒng)地揭示其相關(guān)機(jī)制，不僅有助于了解缺陷對(duì)壓電光催化的影響，而且為構(gòu)建高效的壓電光催化NRR體系提供了指導(dǎo)。

Unraveling Synergistic Effect of Defects and Piezoelectric Field in Breakthrough Piezo-Photocatalytic N₂ Reduction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202303845

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AM：缺陷與壓電場(chǎng)協(xié)同，有效增強(qiáng)BaTiO3壓電光催化N2還原活性

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