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應(yīng)化所明軍AFM：揭示粘結(jié)劑官能團(tuán)在石墨負(fù)極脫溶劑化過程中的新作用

粘結(jié)劑在鋰離子電池的開發(fā)中起著舉足輕重的作用，因?yàn)樗蓪㈦姌O材料緊緊地粘附在集流體上，以保證穩(wěn)定性。因此，人們?cè)O(shè)計(jì)了許多粘結(jié)劑分子來增強(qiáng)粘附能力、導(dǎo)電性和/或形成堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面層，以獲得更好的性能。然而，粘結(jié)劑對(duì)電極表面鋰離子（即Li⁺）脫溶劑化的影響卻從未被報(bào)道過。

圖1 電池中粘結(jié)劑的設(shè)計(jì)和功能示意圖

中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所明軍等使用具有不同官能團(tuán)的粘結(jié)劑作為探針，探索了它們對(duì)1.0 m LiPF₆-PC電解液中Li⁺（脫）溶行為的影響。研究發(fā)現(xiàn)，采用PVDF作為粘結(jié)劑的石墨電極在實(shí)現(xiàn)與PC基電解液的兼容性方面面臨挑戰(zhàn)，直到添加6 wt%的DTD才解決了這一問題。而使用CMC作為粘結(jié)劑的石墨負(fù)極僅添加1 wt%的DTD后即可PC基電解液兼容，同時(shí)還能獲得更好的倍率性能。這是自這些商用粘結(jié)劑廣泛應(yīng)用以來，首次從調(diào)節(jié) Li⁺（脫）溶行為的角度證明粘結(jié)劑的官能團(tuán)（即*─F、*─OH或*─COO─）對(duì)電極性能的影響。

圖2 采用不同粘結(jié)劑的石墨電極的電化學(xué)性能

此外，作者特別建立了一個(gè)Li⁺（脫）溶界面模型，以闡明這些官能團(tuán)如何從分子尺度影響Li⁺脫溶過程，進(jìn)而影響電極性能。該發(fā)現(xiàn)為檢測(cè) Li⁺（脫）溶劑化差異提供了一個(gè)范式，因?yàn)槟壳斑€沒有有效的表征方法來闡明溶解結(jié)構(gòu)的微觀結(jié)構(gòu)和Li⁺（脫）溶劑化行為。此外，這項(xiàng)工作還補(bǔ)充了作者對(duì)粘結(jié)劑化學(xué)性質(zhì)對(duì)界面Li⁺（脫）溶劑化影響的理解，有助于在微觀層面探索和理解電極性能

圖3 圖解界面脫溶劑化模型

Unraveling New Role of Binder Functional Group as a Probe to Detect Dynamic Lithium-Ion De-Solvation Process toward High Electrode Performances. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305974

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