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于小雯/劉宏AEM：多面體配位測定電化學(xué)氧化生物質(zhì)醇的Co-O活性

地球上儲量豐富的過渡金屬氧化物是很有前途的生物質(zhì)醇氧化電催化劑。基于此，山東大學(xué)于小雯教授和劉宏教授等人報道了選擇CoO和Co₃O₄作為具有代表性的氧化鈷催化劑，在碳纖維紙（CFP）電極上生長，揭示了催化劑的電子結(jié)構(gòu)與氧化甘油、二醇和一元醇的催化活性之間的相互作用。

對于甘油氧化，CoO/CFP電極只需1.32 V即可達到10 mA cm^?2，比Co₃O₄/CFP電極的電位低120 mV。CoO/CFP電極還可以從生物質(zhì)醇的氧化中以高選擇性和低能耗生產(chǎn)高附加值產(chǎn)品，如甲酸酯、乙酸酯和乙醇酸酯。

通過DFT計算，作者研究了CoO性能優(yōu)于Co₃O₄的原因，并揭示了它們的電子結(jié)構(gòu)和催化性能。對于CoO和Co₃O₄，費米能級附近的PDOS主要由Co 3d軌道填充，表明Co位點在催化過程中起主要作用。

Co₃O₄表現(xiàn)出更負的d，說明它的吸附強度相對較弱，對比CoO難以有效活化吸附劑。通常，活性位點上的自旋電荷密度越大，活性位點與吸附物之間的電子轉(zhuǎn)移就越快。

作者分別模擬了(200)面CoO和(110)面Co₃O₄對不同醇類的吸附吉布斯自由能（?G_ads），?G_ads越負，吸附能力越好。計算結(jié)果表明，CoO(200)比Co₃O₄(110)具有更好的吸附活性。此外，各種醇類在CoO(200)表面的初始ΔG_ads均超過-3.00 eV，表明這些醇類可以被有效活化，從而更有利于進一步氧化。

Polyhedral Coordination Determined Co-O Activity for Electrochemical Oxidation of Biomass Alcohols. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/aenm.202301572.

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