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可再生電力驅動的CO₂還原（eCO₂R）轉化為甲烷（CH₄）等高價值的燃料，具有在規模上關閉碳循環的潛力。然而，這種動力學交錯的8-電子多步還原還存在催化效率和電流密度不足的問題。

基于此，美國萊斯大學Pulickel M. Ajayan、美國辛辛那提大學Jingjie Wu和加拿大多倫多大學Chandra Veer Singh等人報道了利用二維氮化碳（2D CN）基質，即Na-聚七嗪（PHI）和Li-聚三嗪亞胺（PTI），通過金屬離子交換過程，以高密度（約1.5 at%）的方式負載Cu-N₂型單原子位點。

優化后的Cu-PHI/PTI使得eCO₂R轉化為CH₄性能達到最大，在-0.84 V下法拉第效率（FE_CH4）約為68%，并具有348 mA cm^-2的高局部電流密度，超過了目前最先進的催化劑。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了PTI負載Cu催化劑的高催化活性。作者構建了PHI負載型Cu催化劑，分別命名為PHI-Cu、PHI-2Cu和PHI-3Cu，分別代表了不同的Cu在PHI的¹⁵N七嗪孔內的負載和排列方式。PHI-Cu、PHI-2Cu和PHI-3Cu的負ΔE_Cu值分別為-3.38 eV、-3.65 eV和-3.64 eV，表明PTI負載Cu催化劑的穩定性高于PHI負載Cu催化劑。

對于PHI-體系nCu（n=1, 2, 3），CO₂R反應的反應機理保持不變，因為頂部位點的活性位點構型相同。PHI-Cu、PHI-2Cu和PHI-3Cu的PLS為CH*的生成，反應自由能分別為1.34 eV、1.07 eV和0.96 eV，表明隨著PHI-nCu體系孔隙內Cu負載的增加，催化活性逐漸提高。

PTI-nCu體系的電子結構表明，在多取代孔的費米能級附近有更多的電子積累，導致對CH₄形成的催化活性更高。CH*吸附在PTI-2Cu上的電荷密度差表明，CH*與PTI-2Cu之間形成了很強的Cu-C鍵，表明CH*與PTI-2Cu之間存在很強的相互作用。

DFT計算表明，由PTI的三嗪孔框架控制的Cu位點排列導致Cu-PTI的結合能更強，Cu取代率更高，隨后通過鄰近多個相鄰Cu位點的協同催化改變反應能譜和PLS能，從而產生更高的催化活性。

Cooperative Copper Single Atom Catalyst in Two-dimensional Carbon Nitride for Enhanced CO₂ Electrolysis to Methane. Adv. Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202300713.

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三單位聯合AM：Cu-PHI/PTI助力CO2電還原制甲烷

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