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?電子科大Nature子刊：CoOxCly電催化劑助力酸性鹽水中可持續(xù)析氯

在氯堿工業(yè)中，電化學(xué)析氯反應(yīng)（CER）具有重要意義，但陽極析氯在很大程度上受限于水氧化副反應(yīng)和強酸腐蝕引起的性能衰減?；诖?，電子科技大學(xué)崔春華教授等人報道了一種無定形的CoO_xCl_y催化劑，被原位沉積在含有Co²⁺和Cl^–離子的酸性鹽水電解質(zhì)中，以適應(yīng)給定的電化學(xué)條件，并表現(xiàn)出約100%的氯析出選擇性，在10 mA cm^-2下過電位約為0.1 V，在500 h內(nèi)具有很高的穩(wěn)定性。

通過DFT計算，作者研究了Cl^–對Co價態(tài)的影響。首先，根據(jù)Co位點上各種吸附物（即Cl*、ClO*、H₂O*、HO*、O*和HOO*）的熱力學(xué)穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，在pH=2和0.5 M Cl^–條件下構(gòu)建了電極電位（U）的函數(shù)OER和CER反應(yīng)自由能圖。在催化劑中沒有Cl^–下，Cl*在U＜1.4 V時是有利的，它在更高的電位下轉(zhuǎn)移到Cl-O*。當催化劑中有Cl存在時，OH*在U＜1.4 V時成為有利的催化劑。結(jié)果表明，即使在很低的Cl^–濃度下，在pH=2時，在無Cl和含Cl的催化劑上，CER仍占主導(dǎo)地位。

對于CER，作者考慮了Volmer（O*/* + Cl^–→ClO*/Cl* + e^–）和隨后Heyrovsky步驟（ClO*/Cl* + Cl- →Cl₂?+ e^–）的機理，其中Cl^–直接吸附在活性位點上。在無Cl催化劑上，OER和CER的理論過電位分別為0.63 V和0.39 V。在含Cl催化劑上，OER和CER的理論過電位分別降至0.41 V和0.2 V。在含Cl和不含Cl的催化劑上，CER比OER更有利。此外，隨著Cl^–的引入，CER的活性位點從Co*向Co-O*轉(zhuǎn)變。

Self-adaptive amorphous CoO_xCl_y?electrocatalyst for sustainable chlorine evolution in acidic brine.?Nat. Commun.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-41070-7.

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